【摘 要】
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场前景。目前环氧氯丙烷的工业化生产方法存在着不同程度的环境污染问题,而TS-1分子筛催化过氧化氢直接氧化氯丙烯制环氧氯丙烷法对环境无污染,符合当下绿色化学的发展趋势,而且该法生产环氧氯丙烷原子利用率高、反应效果好、反应条件温和,具有良好的发展前景。目前TS-1分子筛催化氯丙烯直接氧化工艺尚不成熟,处于理论研究阶段,因此研究TS-1/H2O2催化氧化氯丙烯工艺对于促进环氧氯丙烷绿色生产工艺工业化非常
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场前景。目前环氧氯丙烷的工业化生产方法存在着不同程度的环境污染问题,而TS-1分子筛催化过氧化氢直接氧化氯丙烯制环氧氯丙烷法对环境无污染,符合当下绿色化学的发展趋势,而且该法生产环氧氯丙烷原子利用率高、反应效果好、反应条件温和,具有良好的发展前景。目前TS-1分子筛催化氯丙烯直接氧化工艺尚不成熟,处于理论研究阶段,因此研究TS-1/H2O2催化氧化氯丙烯工艺对于促进环氧氯丙烷绿色生产工艺工业化非常重要。为充分利用浆态床反应器传热传质快、反应温度易于调控等优势,论文系统研究了氯丙烯环氧化浆态床工艺。采用活性较高的纳米级多级孔道TS-1分子筛,建立了浆态床中氯丙烯环氧化反应的动力学方程:γ=dCECH/dt=1.182×1011×e-6.686×104/RT×CH2O20.617×CACL0.283,由此得到了各原料对氯丙烯环氧化反应速率的影响规律。在此基础上通过考察反应条件对过氧化氢无效分解和氯丙烯环氧化反应效果的影响,在充分抑制双氧水分解的基础上获得了氯丙烯环氧化反应的最佳工艺条件,使过氧化氢转化率达到99.28%,环氧氯丙烷选择性达到99.71%,为氯丙烯环氧化浆态床反应器的设计以及工艺工业化提供理论基础,为解决氯丙烯直接氧化法浆态床工艺中TS-1分子筛粉末难以分离、回收的问题,采用了固定床进行氯丙烯环氧化反应,为弥补固定床中传统成型催化剂反应效率低的不足,采用了扩散路径短、传质阻力小的TS-1分子筛膜催化剂。通过系统研究TS-1分子筛膜的合成方法及合成条件,成功制备了一系列厚度可调控的TS-1分子膜,并通过考察分子筛膜厚对氯丙烯环氧化反应效果的影响,确定了最佳膜厚的TS-1分子筛膜。将最佳膜厚的TS-1分子筛膜催化剂填充在微型固定床反应器中制成膜反应器,在其中考察氯丙烯环氧化的工艺条件,得到了固定床的最佳工艺条件,过氧化氢转化率达到98.79%,环氧氯丙烷选择性达到94.87%,为TS-1分子筛膜反应器的开发以及氯丙烯环氧化固定床反应研究提供了理论基础。
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