高效光催化剂石墨相氮化碳的制备及光催化性能的研究

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随着时间的推移,能源与环境问题日益严重,制约了人类的生产与生活。为了解决以上问题,大家都各抒己见。在众多的可再生能源项目中,以半导体为基础的光催化技术因其在能源和环境方面的多样化应用而受到各界人士广泛关注。光催化技术作为一种新型的和绿色的可行性技术,能够利用太阳能分解水产生氢气和氧气,降解有机污染物,杀菌消毒并且没有二次污染,成为解决能源与环境问题的最具潜力的技术之一。最初,传统的催化剂以TiO2为代表,但是由于其太阳能利用率低,传统TiO2等半导体光催化剂带隙能量大、比表面积小且光生电子与空穴极易复合,仍然限制了其在生产与生活中的应用。因此,在寻求高活性的并且对可见光响应的半导体催化剂的历程中,石墨相氮化碳(g-C3N4),由于其独一无二的特性、地球资源丰富等特点,作为下一代光催化剂在研究领域引起了热烈的反响。除此之外,在环境问题中,甲醛污染日益严重,因此制备出对甲醛有显著降解效果的催化剂显得尤为重要。因此本文以新型半导体光催化剂g-C3N4为研究对象,针对它自身的缺点,并且根据材料本身特点设计了一系列实验来提高材料的比表面积,最终我们将用一种简单的方法合成Ag/g-C3N4复合光催化剂,使得合成的样品不仅具有银的表面等离激元共振效应,而且比表面积大,光催化活性强。本论文的具体内容如下:1.合成高活性的g-C3N4催化剂,光催化降解甲醛的实际应用采用有机酸和有机醛来处理三聚氰胺,在水热的条件下制备大比表面积的多孔g-C3N4纳米片。得到高活性的粉体,在密闭的空气仓中来降解甲醛。对比用不同的有机酸和有机醛处理之后的样品,对甲醛的不同的降解效果,寻找一个降解效果最佳的样品。通过XRD、氮气吸附-脱附、SEM、TEM和UV-vis等检测方法,对样品的比表面积和孔径分布、以及样品的形成过程、结构、形貌和光学性能进行了分析。研究发现,经过处理之后的样品比表面积显著提高,而且具有特殊的形貌。这有利于g-C3N4纳米片更好的与污染物发生反应,更多的消耗污染物,同时也有利于材料表面上电子和空穴的快速移动。最后,我们使用可见光照射一个密闭空气仓,舱内含有大约0.45mg/cm3浓度的甲醛气体,通过玻璃仓内甲醛浓度的变化来分析样品的光催化活性,进而对比有机醛和有机酸处理哪个样品的效果更好。结果表明,用乙二醛处理之后的样品对甲醛的降解率可以达到50%,用柠檬酸处理的样品次之。这主要是因为多孔结构的样品,增加了更多的反应活性位,从而大大的提高了催化剂的光催化活性。2.采用新的方法合成Ag/g-C3N4的复合薄膜,增强等离激元共振效应,进而提高光催化活性在导电玻璃上采用电沉积和光沉积共同作用的方法来制备Ag/g-C3N4复合薄膜,使得合成的样品不仅具有银的表面等离激元共振效应,而且比表面积大,光催化活性强。系统的研究了不同的载银量以及沉积时间对制备的复合薄膜的结构,光学性能以及光电流等的影响。采用不同的表征方式对样品的各种性能进行了表征,并探究了样品的形成机理。通过实验,最终确定当电沉积时间为5min,载银量为0.01g,光沉积时间为10min时获得的Ag/g-C3N4复合薄膜存在最好的光学性能,光电流达到5微安,较大的光电流导致光生载流子和空穴的分离效率更高了。通过可见光照射异丙醇的实验对样品的光催化活性进行了测试,结果表明Ag/g-C3N4复合薄膜,通过增强表面等离激元共振效应来提高光催化活性,使得复合薄膜的活性为纯g-C3N4薄膜的3倍。
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