以氧化铀粉末为原料的碳化铀核燃料微球的制备

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由于化石能源资源储量有限且不可再生,为了满足人类社会的持续发展对能源的需求,人们开发并利用了包括核能在内的其他能源来替代化石能源。核能具有能量密度高、核能资源储备丰富等优点,然而核反应堆在运行过程中会产生大量乏燃料,若不进行妥善处理,其中含有的次锕系核素(MA)和长寿命裂变产物(LLFP)等高放射性废物将会对环境造成严重的放射性污染。为此人们采用了分离-嬗变策略来处理乏燃料。此方法将次锕系核素和长寿命裂变产物等高放射性废物从乏燃料中分离并嬗变为低放射性中短寿命核素或稳定核素从而减小了乏燃料对环境的污染。加速器驱动的次临界系统(ADS)具有很强的嬗变次锕系核素和长寿命裂变产物的能力,人们对此做了许多研究。由于碳化物弥散型核燃料导热性好,密度高,燃耗深,因此它成为了我国ADS反应堆的备选燃料之一。制备碳化物弥散型核燃料时首先需要制备碳化物核燃料微球。而目前碳化物核燃料微球制备的方法主要有粉末冶金法和溶胶凝胶法。分离乏燃料时得到的氧化物粉末不能直接作为溶胶凝胶法制备碳化物核燃料微球的原料,而粉末冶金法在制备碳化物核燃料微球时又容易引起放射性粉尘的污染和碳化物自燃问题,所以本研究设计了一种全新的以氧化物粉末为原料的碳化物核燃料微球的湿法制备流程。作为一个先导性的基础研究,本研究使用了八氧化三铀(U3O8)粉末为原料来制备碳化铀核燃料微球而并未在原料粉末中掺杂含次锕系核素和长寿命裂变产物的氧化物粉末。本文的研究内容如下所示:1.设计了一种“八氧化三铀粉末→原料浆液→浆液液滴→→U308/C凝胶微球→碳化铀核燃料微球”制备路线,应用微流体控制技术成功制备了粒径可控、尺寸均一、球形度良好的碳化铀核燃料微球。2.分别设计了两种凝胶反应体系实现原料液滴到凝胶微球的转变。详细研究了两种凝胶反应体系对凝胶微球球形度的影响,最终确定了以硼酸-聚乙烯醇凝胶反应体系制备U3O8/C凝胶微球的技术路线,并探究了凝胶反应中硼酸质量分数对凝胶微球球形度的影响,确定了最佳的硼酸质量分数。3.对凝胶微球进行了热分析,并结合凝胶微球的TG-DTG曲线确定了分段式升温方式,从而避免了凝胶微球在煅烧过程中发生破裂。4.对制备得到的碳化铀核燃料微球进行了 SEM分析、XRD分析和EDX分析,详细研究了制备得到的碳化铀微球的微观结构及化学组成。5.探究了某些制备参数对制备得到的碳化铀核燃料微球性能的影响,包括保温时间和原料浆液含固量对微球密度的影响以及原料浆液中的碳铀比对微球成分的影响。
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