Fe(Ⅲ)EDTA催化还原中活性炭改性的研究

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Fe(Ⅱ)EDTA溶液具有很好的NO脱除活性,但是易被废气中的O2氧化为Fe(Ⅲ)EDTA,从而失去络合NO的亲和力。采用Na2S03为还原剂,活性炭为催化剂,可以有效地实现吸收液的再生。对活性炭进行改性处理,进一步提高其再生效果,可以使吸收液长时间保持很高的NO脱除效果。本文采用KOH和NH3·H20溶液对椰壳活性炭进行了改性研究,并在搅拌釜中考察了各种改性条件对活性炭催化还原Fe(Ⅲ)EDTA过程的影响,实验结果表明KOH和NH3·H20改性活性炭比原炭具有更佳的Fe(Ⅲ)EDTA催化还原效果。实验总结出了最优的改性参数:使用KOH溶液改性时,KOH溶液的最佳浓度为6.0mol/L,最佳的浸泡时间为9h,管式炉中的最佳活化温度为700℃,最佳活化时间为4h;使用NH3·H20改性活性炭时,最佳的NH3·H20浓度为9.0mol/L, NH3·H2O浸泡时间以11h最好,管式炉中的活化温度以700℃为宜,活化时间以4h最好。通过FTIR表征,结果发现经KOH和NH3·H20改性的活性炭其红外图谱上并无新峰出现,表明改性过程中没有产生新的官能团,但其峰的强弱存在明显区别,改性活性炭的酚羟基、羧基等酸性官能团的峰明显弱于原炭,说明改性后活性炭表面的酸性官能团数量减少了。通过Boehm滴定、BET分析以及等电点质量滴定,结果表明使用KOH和NH3·H2O改性活性炭同时改变了活性炭的表面化学性质和物理结构,其中物理结构方面,比表面积和孔容有所下降,N2吸附量有所降低,但其对活性炭催化性能不起主要影响;在化学性质方面,经KOH和NH3·H20改性后,活性炭表面的酸性官能团数量大量减少,碱性官能团的数量明显增多,活性炭的碱性得到显著增强,从而增强活性炭对Fe(Ⅲ)EDTA的催化还原效果,并在催化过程中起主要作用。在搅拌釜对比了KOH和NH3·H20改性活性炭的Fe(Ⅲ)EDTA催化还原效果,结果发现两者的催化性能差不多,区别在于KOH改性活性炭表面的酸性官能团更少,而NH3·H20改性活性炭表面的含氮官能团更多。最后在固定床反应器中进行了吸收-再生耦合连续脱硝实验,结果表明经KOH和NH3·H20改性的活性炭比原炭具有更好的Fe(Ⅱ)EDTA再生效果,能使吸收液长时间保持很高的NO脱除率。
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