可见光光催化辅助锂空气电池正极材料制备及性能研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:llwjm
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锂空气电池由于具有超高的理论能量密度而受到广泛关注,但实际应用中存在极化大,循环性能差等问题制约了它的发展。引入催化剂是一个有效的改善手段,常见的催化剂各有优缺点,其中过渡金属氧化物因价格便宜结构稳定而被广泛研究,但它的催化能力有限,因此本文引入光催化辅助的概念,希望以光电双催化来加快电极反应速率,提升电池性能。Ti O2作为一种半导体材料结构稳定,制备简单,价格便宜,同时具有光催化和电催化的能力,在锂空气电池和光电器件等领域具有应用。但是Ti O2的禁带宽度较宽(3.2 e V),只能吸收太阳光中5%的紫外光,对光的利用率较低。针对这一问题,结合光催化辅助锂空气电池,本文提出两种方案:以禁带宽度更窄,且同时具有光电催化能力的钴酸镧基钙钛矿替换Ti O2;将上转换发光材料与Ti O2复合,提升紫外光强度,加强光催化促使电池性能提升。论文的第一部分工作通过柠檬酸水热法和热处理的方法制备了LaCoO3和La0.7Sr0.3CoO3钙钛矿材料,掺杂后载流子浓度提高了三倍。组装电池,无光条件下限压2 V,在电流密度为0.1 A g-1时进行放电测试,两者的比容量分别为17929.9m Ah g-1和19433.1 m Ah g-1,掺杂后容量明显提升。在充放电过程中引入光源,充放电电压间隙会明显减小,掺杂后的材料变化更加显著。在限定容量1000 m Ah g-1,电流密度为1 A g-1时测试光照下电池的循环稳定性,两者均完成了100圈的循环,展现出了较好的循环能力。在充放电过程中联用气相色谱测定电池尾气中氧气含量,光照时相比无光时,放电过程消耗更多的氧气,充电过程释放更多的氧气,说明了光照加快了电池的氧还原过程和氧析出过程。第二部分工作首先是通过水热法制备了上转换发光材料NaYF4:Yb3+,Er 3+,将其与商业Ti O2机械混合作为正极催化剂,并以商业Ti O2作为空白组。通过电化学表征发现NaYF4:Yb3+,Er 3+的引入对电池性能作用不明显。在以1A g-1的电流密度对NaYF4:Yb3+,Er 3+/Ti O2电池进行充放电测试中,放电电压升高0.071V,充电电压降低0.239 V,这与Ti O2电池几乎没有差别。分析原因可能是发光纳米颗粒交叉弛豫使能量损耗。因此本课题以NaYF4:Yb3+,Er 3+颗粒作为核,利用溶剂热法在其表面包覆一层Ti O2壳层制成NaYF4:Yb3+,Er 3+@Ti O2核壳结构,组装电池进行表征后发现,电池性能仍旧没有明显提升。最后得出结论Er3+作为激活剂不能将红外光转换为紫外光,因而对电池性能几乎是没有帮助的。
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