电催化合成氨反应原料为廉价易得的水和氮气,可在常温常压下通过电能进行无碳排放的氨合成,具有极大的发展潜力。但电催化氮还原产氨过程会受到电解水分解产氢的竞争,导致催化产氨的选择性大大降低,设计和发展新型高活性、高选择性催化剂是电催化合成氨的当务之急。本文以葡萄糖为碳源,采用水热法制备碳微球（CMS）,然后以CMS为载体,并以Fe（NO₃）₃·9H₂O为铁源,制备CMS负载型铁基电催化剂,采用XRD、SEM、TEM和XPS等手段进行表征,通过调控催化剂的微观结构,提高催化剂电化学合成氨催化性能。结果表明,水热合成时在葡萄糖溶液中加入Fe³⁺离子可显著提高碳球的收率,制得球径约为10μm的大小均匀的标准球形碳球。在制备的Fe₂O₃/CMS电催化剂上负载的铁氧化物主要为Fe₂O₃和少量Fe₃O₄纳米晶,粒径约为30～40 nm。水热时铁添加量、碳化温度、浸渍铁负载量、焙烧温度是影响Fe₂O₃和Fe₃O₄比例的主要因素。Fe₂O₃/CMS电催化剂上Fe₃O₄与Fe₂O₃的比例不同,会导致催化剂具有不同的催化产氨性能。水热合成时添加较少量的铁、碳化温度相对较高、浸渍负载适量铁、焙烧温度相对温和时所制备出的催化剂具有较好的电催化合成氨性能,随着电解电压的升高产氨速率增加,而产氨库伦效率降低。研究结果还表明,催化剂在反应初期具有较高的催化性能,随着反应的进行催化活性和选择性逐渐下降,但12 h后仍保持在较高水平。Fe₂O₃/CMS电催化剂在常压和250℃下获得的最高产氨速率达1.77×10^-8 mol·s^-1·cm^-2,最高库伦效率达82.6%。在Fe₂O₃/CMS基础上,引入第二金属组分,分别制备Fe-Ni/CMS和Fe-Mo/CMS双金属催化剂,其中Fe-Ni/CMS催化剂的球径约为3μm,活性组分为Ni Fe₂O₄,Fe-Mo/CMS催化剂球径约为10μm,活性组分为Fe Mo O₄和Fe₂O₃。双金属催化剂具有一定的电化学合成氨产氨速率和库伦效率,且催化剂稳定性得到明显提升。本文所制备的CMS负载型铁基催化剂原料廉价易得,制备方法简单,具有优异的电催化产氨性能,为发展条件温和的高效电化学合成氨技术提供理论支持和指导。