氧化钒类过氧化物酶活性研究

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自从Fe的氧化物被发现具有类似于辣根过氧化物酶(HRP)的生物催化活性以来,包括Fe3O4、Fe2O3、ZnFe2O4等在内多种Fe氧化物及其配合物均被报道具有类似的催化活性。近来的研究表明,V的高价氧化物V2O5纳米线和低价的氧化物VO2纳米颗粒也具有类似的催化活性。本论文工作首先概述了人工模拟酶的发展现状,详细讨论了以氧化铈基纳米材料和氧化铁基纳米材料为代表的金属氧化物材料在模拟超氧化物歧化酶、氧化酶、过氧化氢酶和过氧化物酶时所具有的性质及应用。然后简述了V氧化物在模拟过氧化物酶时的特征和优势,展望其发展前景。在此基础上,本论文重点研究了表面处理及Ti掺杂对B相VO2纳米(VO2(B))粉体的微结构及类过氧化物酶活性的影响机制,具体工作如下:(1)采用水热合成法制备颗粒均匀的长棒状VO2(B)粉体,验证其具有类过氧化物酶活性。通过35℃恒温通氧处理的工艺方法,探究VO2(B)活性变化规律。研究VO2(B)酶学催化机制、类过氧化物酶活性来源以及VO2(B)活性变化的原因。实验发现通氧处理可大幅度提升VO2(B)类过氧化物酶活性,通氧处理后的VO2(B)催化比活力提升至处理前的约6倍,使得其具有了显著优于其他类过氧化物酶且更接近于辣根过氧化物酶(HRP)的高活性特征。动力学测试证实其酶学催化机制为顺序机制,活性来源为VO2(B)颗粒本身而非含V离子基团。结合XRD、FTIR、SEM、XPS、Raman等微观分析方法,证明其活性大幅提高的原因可归结为氧原子进入引起的V价态比变化以及氧原子进入表面引起的局部晶格调整。(2)以晶粒尺度为3nm的锐钛矿TiO2为掺杂源制备掺Ti的VO2(B)粉体,研究Ti掺杂VO2(B)的类过氧化物酶活性随掺杂量的变化规律,比较Ti掺杂VO2(B)与未掺杂VO2(B)的催化活性优劣。XPS测试证实了Ti在VO2(B)的结构中以+4价形式存在,XRD、SEM、Raman等微观测试证明Ti掺杂VO2(B)保持了B相的基本晶体结构和长棒状的形貌特征,长时间水热证明Ti掺杂使得VO2(B)中不会出现其它杂相,活性测试实验结果表明掺杂可以有效提升VO2(B)的酶活性。(3)研究并测得了VO2(B)粉体在H2O2检测、葡萄糖检测时的最低检测限和线性检测范围等参数,通过选择性测试实验证实了VO2(B)用于检测葡萄糖时对底物的专一性。
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