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地下含氟矿物的溶解以及含氟工业废水的不当排放导致我国地下水氟污染日益严重,严重威胁了居民饮用水安全。吸附技术具有价格低廉、操作简便、除氟效率高等优点,因此得到广泛应用。但是,目前已开发出的氟吸附剂主要存在吸附容量有限、吸附平衡时间过长等问题,本研究采用壳聚糖(CTS)为骨架材料,通过改变活性物质的种类及其存在形态进行组分调变,并通过引入氧化石墨烯(GO)对材料内部进行结构调控,以提升吸附剂对氟离子的吸附容量以及实现氟离子的快速吸附,为吸附技术修复地下水氟污染提供理论基础与技术支持。首先制备铁负载壳聚糖颗粒(Fe-CTS),经过扩展边精细结构分析(EXAFS)等表征手段分析发现,铁离子通过2个氨基和2个羟基与壳聚糖分子螯合,同时螯合后的铁原子还连接1个水分子和1个氯离子,氟离子通过与氯离子交换被Fe-CTS吸附而生成Fe-F复合物。Fe-CTS对氟离子具有很好的选择性,通过Langmuir吸附等温线模型拟合得到的最大吸附容量为20.75 mg/g,而吸附过程需要6 h才可达到平衡。当使用150 mg/L Fe3+溶液作为再生剂时,再生后吸附剂(FeCl3-Fe-CTS)的氟吸附量为14.44 mg/g,略低于Fe-CTS的氟吸附量14.99 mg/g。通过扫描电子显微镜(SEM)和能谱仪(EDS)表征发现,使用FeCl3溶液再生可拓宽吸附剂内部的孔隙、增强氟离子内扩散,且使吸附剂表面带有大量正电荷,从而增强了与氟离子之间的静电引力。经过7次吸附/再生循环,吸附剂吸附性能未表现出明显下降趋势。将锆负载在壳聚糖上,制备成锆负载壳聚糖/氧化石墨烯(Zr-CTS/GO)薄膜,CTS上的氨基与GO上的环氧基团和羧基发生反应,得到的Zr-CTS/GO薄膜不仅保持了内部的层状结构,且热稳定性和机械强度均有所提升。Zr-CTS/GO吸附氟离子主要是由于氟离子与吸附剂上的氯离子和羟基之间的离子交换作用。与颗粒状的Fe-CTS相比,薄膜状的Zr-CTS/GO为氟离子提供了更多可接触吸附位点,提升了吸附位点的有效利用率,使氟的最大吸附容量提升至29.06 mg/g,而氟吸附平衡时间却缩短至1 h。通过水热处理使ZrOCl2·8H2O发生半水解反应,在阳离子-p键的作用下将锆盐富集到还原氧化石墨烯表面,经过真空辅助自组装得到了ZrO(OH)1.33Cl0.66-rGO薄膜。该薄膜对氟离子表现出较高的吸附性能,其最大氟吸附容量为110.75 mg/g,氟离子与氯离子的离子交换作用使氟离子得以去除,在5 min内即达到吸附平衡。本研究揭示了除氟吸附剂的合成及氟去除机理,为开发吸附容量高、吸附速率快的吸附材料奠定了理论基础,并为地下水氟污染的吸附处理提供了技术支持。