【摘 要】
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铅、铬、镉等重金属离子对环境危害极大,是国家重点治理的污染物。在诸多的治理方法中,吸附法简便、高效、应用广泛,是重金属离子废水治理的主要方法,但在实际应用中受限于吸附效能(吸附容量、吸附稳定性、去除率及性价比等)。因此,良好的吸附剂是实现重金属离子去除的关键,制备具有多孔、丰富吸附活性位点、低成本的重金属离子吸附剂一直是研究热点。硅藻土具有天然的微孔结构及表面活性官能团,对重金属离子的吸附具有天然
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铅、铬、镉等重金属离子对环境危害极大,是国家重点治理的污染物。在诸多的治理方法中,吸附法简便、高效、应用广泛,是重金属离子废水治理的主要方法,但在实际应用中受限于吸附效能(吸附容量、吸附稳定性、去除率及性价比等)。因此,良好的吸附剂是实现重金属离子去除的关键,制备具有多孔、丰富吸附活性位点、低成本的重金属离子吸附剂一直是研究热点。硅藻土具有天然的微孔结构及表面活性官能团,对重金属离子的吸附具有天然结构优势及性价比,但硅藻原土吸附容量较低、吸附稳定性和适应能力有待提高。因此,对硅藻土进行表面修饰,特别是具有不饱和价键结构的有机官能团枝接,来提高其吸附活性、吸附容量及吸附稳定性成为研究的重点。本文以3-氨基丙基三乙氧基硅烷、二乙烯三胺、3-巯丙基三甲氧基硅烷为原料,以乙醇为醇解剂,水浴法制备了—NH2、—SH表面负载修饰硅藻土(APTES/DE、DETA/DE、MPTS/DE)。以3-氨基丙基三乙氧基硅烷、柠檬酸为原料,采用水浴/水热两步法交联缩合,制备了—NH2/—COOH表面接枝硅藻土(CA/DE)。详细研究了各工艺条件对样品有机官能团修饰状态、表面电性、形貌及孔结构的影响规律。在最佳反应条件下(p H值、溶液浓度、反应时间等)样品有机官能团包覆率达80-95%;表面正负电位变化至+20.5 m V、-32.1 m V。分别采用FT-IR、SEM、BET、TG/DSC、XPS等技术对样品进行了表征,并探讨分析了样品(APTES/DE、DETA/DE、MPTS/DE、CA/DE)的合成机理。研究结果表明3-氨基丙基三乙氧基硅烷与3-巯丙基三甲氧基硅烷在醇溶液中发生醇解,形成Si—OH,与硅藻土表面悬浮的—OH发生脱水缩合,暴露在末端的—NH2可与二乙烯三胺的—NH2在特定条件下发生化学键重组,与柠檬酸的—COOH基团发生酰胺化缩合反应。本文分别研究了各样品(APTES/DE、DETA/DE、MPTS/DE、CA/DE)对Pb2+、Cr6+、Cd2+的吸附性能及影响规律。研究表明,APTES/DE对Pb(Ⅱ)/Cr(Ⅵ)的最大吸附容量为129.0 mg/g、53.6 mg/g;DETA/DE对Pb(Ⅱ)/Cr(Ⅵ)的最大吸附容量为184.2 mg/g、109.7 mg/g;MPTS/DE对Pb(Ⅱ)/Cd(Ⅱ)的最大吸附容量为169.5mg/g,143.1 mg/g;CA/DE对Pb(Ⅱ)/Cd(Ⅱ)的最大吸附容量为149.1 mg/g、104.0mg/g。采用XPS技术对吸附前后样品进行了测试并对吸附机理进行了初步探索,结果表明样品对重金属离子的吸附均为化学吸附,以络合作用及静电吸附为主,且等温吸附模型均符合Langmuir等温吸附模型。
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