【摘 要】
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煤气化技术作为煤炭清洁高效利用的方式之一,近些年来备受关注。煤中除了水分,挥发分等组分,还含有部分矿物质,矿物质的存在对煤气化具有重要的影响。因而,分析煤中其他固有矿物质如Si和Al对碱和碱土金属（AAEMs）催化气化反应性能的影响对理解催化剂失活机制和更好的调控气化条件意义重大。在本论文中,通过逐级酸洗和离子交换法制备负载不同矿物质的煤样,脱灰煤（Dem-coal）,载 Ca 的煤（Ca+Dem
【基金项目】
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国家自然科学基金（21968024,22168032）； 宁夏重点研发计划（2019BEB04001,2019BCH01001）； 国家重点研发计划（2021YFE0108900）；
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煤气化技术作为煤炭清洁高效利用的方式之一,近些年来备受关注。煤中除了水分,挥发分等组分,还含有部分矿物质,矿物质的存在对煤气化具有重要的影响。因而,分析煤中其他固有矿物质如Si和Al对碱和碱土金属（AAEMs）催化气化反应性能的影响对理解催化剂失活机制和更好的调控气化条件意义重大。在本论文中,通过逐级酸洗和离子交换法制备负载不同矿物质的煤样,脱灰煤（Dem-coal）,载 Ca 的煤（Ca+Dem-coal）,载 Si 和 Al 的煤（（Si,Al）-coal）,载 Ca,Si 和Al的煤（Ca+（Si,Al）-coal）。通过热重分析仪评价煤样与CO2和H2O在900℃的气化反应性;通过SEM,孔径分析,原位高温热台-显微成像等分析气化过程中煤焦表面形貌变化;通过原位XRD、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）和X射线荧光光谱等分析煤矿物演变和焦表面官能团变化;通过程序升温脱附法（TPD）确定煤焦表面活性位点数量。主要得到以下结论:（1）在两种气化剂中,负载不同矿物质的四种煤样的气化反应活性为Ca+Dem-coal＞Ca+（Si,Al）-coal＞Dem-coal＞（Si,Al）-coal;气化过程中焦样表面结构逐渐被破坏主要分为三个阶段,平整致密的表面,产生孔道结构,碳骨架坍塌。红外结果表明不同矿物质对煤中官能团的种类和数量没有显著影响,大部分官能团在热解过程中分解。（2）无论是在CO2还是H2O中,Ca+Dem-coal中Ca组分总是以CaO晶体形式存在,对煤焦气化反应具有显著促进作用;（Si,Al）-coal中Si以SiO2晶体形式存在,Al以无定型形式存在,且Si和Al对气化反应具有强烈的抑制作用;Ca+（Si,Al）-coal中Ca,Si和Al交互产生新的矿物质一定程度上促进了气化反应,但其催化性能比CaO差。（3）负载Si和Al的新鲜焦样（（Si,Al）-char）表面活性位点数量最少,这是（Si,Al）-char表现最差气化反应性的主要原因。Si和Al堵塞了部分孔道,使得一定数量的反应活性位点不能暴露出来;气化过程中,Si和Al没有吸附气化剂的能力;Si和Al的存在使得周围部分碳原子参与反应的能力变弱。（4）无论在H2O还是CO2中,CaO从三方面促进反应活性位点数量的增加:促进更多介孔的产生使得更多的反应活性位点暴露出来;CaO活化周围部分不易反应的C原子参与反应;CaO吸附气化剂分子以传递氧原子。（5）Si-Al-Ca三者交互反应都有新的矿物质CaSiO3,Ca2SiO4和Ca2Al2SiO7生成,CaAl2Si2O8只在H2O条件下产生。新生成的矿物质在CO2气氛中能够促进反应活性位点的生成,在H2O中不能促进反应活性位点数量的增加。
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