由于硼元素本身特殊的缺电子特性,硼纳米材料呈现出丰富的结构多样性。光电子能谱实验与第一性原理计算表明,大尺寸的硼纳米团簇构型是平面或者准平面结构,在这些纳米结构中的硼原子之间会形成复杂的多中心键。最近,两个独立的实验团队分别在Ag（111）表面上合成出二维硼平面,迅速吸引了物理、化学以及材料学家们的广泛关注。在本文中结合高通量计算与成键模型分析系统的研究了硼纳米团簇以及单层硼平面的结构稳定性与电子性质。通过结构的等价性判断,结合第一性原理高通量计算研究了一定尺寸B_n（n=30-85）平面、管状硼纳米团簇的结构稳定性与电子性质。通过含空位分布的凸边形三角晶格团簇的遍历筛选,预测了稳定的单空位的B₄₁、B₄₆和双空位的B₄₉团簇。随着尺寸的增加,我们发现稳定的硼纳米结构会出现二维平面结构与三维管状结构之间竞争的情况,确认了两个稳定的5层管状团簇B₇₀和B₇₆。结合研究组最新开发的距离矩阵等价性判定方法与第一性原理高通量计算,我们确认了不同空位浓度下的基态单层硼平面结构,预言了一个新的稳定硼平面β_arm,发现稳定的单层硼平面中所有硼原子的配位数目都需要在4以上。通过对可能结构的电子性质高通量扫描,我们首次发现了一类具有半导体特征的新型硼平面,其中相互连接的六角空位网格对带隙的形成起了关键作用,通过调整元胞内七边形区域的形状和排布可以构造一系列具有不同带隙值的半导体硼平面。为了拓展硼纳米材料的应用,本人考虑了金属与硼可能形成的二维合金。结合智能遗传算法搜索与第一性原理计算,我们的工作确认了稳定的铁与硼的二维合金是具有一定厚度的多层结构,而高精度杂化泛函计算进一步确认了这些稳定的二维铁硼化合物都是宽带隙半导体材料。通过对三明治结构的FeB₆施加双轴应变,可以有效的调控该二维半导体的带隙与光学性质。对于单层硼平面在Ag（111）衬底上的生长过程,本论文中提出了渗透成核机理。我们的计算表明B_1³团簇会渗透进入银衬底的第一层,然后将银原子挤出,随着在衬底第一层内由团簇到条带的不断成长演化,最终得到在银衬底上的最稳定硼平面是空位浓度为1/6的条纹模式,而且其对应的模拟STM图像与实验观测的结果非常符合。研究发现,通过改变金属衬底可以调控不同硼平面的稳定性,而预言的新型半导体单层硼平面未来有机会在合适的金属衬底上生长出来。在高通量第一原理计算的基础上,我们提出了基于双中心、三中心键的8电子模型来理解硼团簇中复杂的成键模式,而且与第一性原理得到的差分电荷分布非常吻合,该模型为硼纳米结构的搜索提供了筛选条件。研究中进一步提出了一个能够定量分析单层硼平面缺电子性质的平均电子补偿机制,可以很好解释单层硼平面在自由状态下和金属衬底上稳定性的变化。我们的发现为理解单层硼平面的电子性质提供了特别的研究思路,为不同用途的单层硼平面实验合成提供了理论支持。