【摘 要】
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氢燃料电池由于具有环境友好和能量转化效率高等优点受到了普遍关注,但氢燃料供给问题一直未得到很好的解决。相对于车载纯氢存在的氢气存储密度低、安全性能差等缺陷,将液体燃料现场重整制氢的车载制氢技术,既能保证一次“加氢”行驶里程与燃油汽车相当,也可利用现有加油站系统补充燃料,被认为更加合理可行。由于二甲醚(DME)具有液体的储存密度和气体的流动性、清洁无毒、能量密度高且廉价易得等优势,因此是车载制氢原料
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氢燃料电池由于具有环境友好和能量转化效率高等优点受到了普遍关注,但氢燃料供给问题一直未得到很好的解决。相对于车载纯氢存在的氢气存储密度低、安全性能差等缺陷,将液体燃料现场重整制氢的车载制氢技术,既能保证一次“加氢”行驶里程与燃油汽车相当,也可利用现有加油站系统补充燃料,被认为更加合理可行。由于二甲醚(DME)具有液体的储存密度和气体的流动性、清洁无毒、能量密度高且廉价易得等优势,因此是车载制氢原料的最佳选择。相比于其它制氢方式,DME水蒸气重整制氢(SRD)条件温和,具有更高的供氢效率,所以SRD成为燃料电池汽车等较为理想的氢源。在综合分析SRD两步连串反应特点及前期初步研究结果的基础上,本研究分别制备了ZnO/HZSM-5和酸活化蒙脱土(Acid-MMT)两种固体酸催化剂,并将其与商品化Cu/ZnO/Al2O3催化剂物理混合组成SRD双功能催化剂,系统考察了ZnO/HZSM-5和Acid-MMT的结构、织构、酸性及其与Cu基催化剂之间的协同作用对双功能催化剂的SRD反应活性、稳定性及产物选择性的影响规律。主要研究内容如下:(1)以硝酸锌为前驱体,采用等体积浸渍法对HZSM-5进行改性处理,制备了不同氧化锌含量的ZnO/HZSM-5固体酸,并与商品化的Cu O/ZnO/Al2O3物理混合组成双功能催化剂用于SRD反应。研究了ZnO/HZSM-5的结构、织构和酸性对双功能催化剂SRD反应性能的影响。研究发现氧化锌的引入对HZSM-5结构影响不大,但对其酸类型(L酸和B酸)和酸分布(强酸和弱酸)产生很大影响,进而影响了其相应双功能催化剂的SRD性能。与未改性的HZSM-5分子筛相比,ZnO/HZSM-5基双功能催化剂在SRD反应中表现出更高的氢气收率和更好的稳定性。其中10 wt.%ZnO/HZSM-5基双功能催化剂表现出优异的催化性能,在DME/H2O/N2=1/4/5,P=1 atm,T=290 oC,GHSV=4000 h-1的条件下反应9 h时,DME转化率依然为100%,氢气收率为93%。(2)采用20%硝酸溶液在不同温度和时间下对钠基蒙脱土进行处理,制备了一系列酸活化蒙脱土,并以其为固体酸与商品化的Cu O/ZnO/Al2O3物理混合组成双功能催化剂用于SRD反应。研究发现与钠基蒙脱土相比,酸活化蒙脱土的结构、织构及酸性均发生了明显的变化,且变化的程度与酸处理条件密切相关。酸活化蒙脱土结构和酸性的变化明显影响双功能催化剂的SRD反应性能。其中在80 oC处理12小时的酸活化蒙脱土(Acid-MMT-80/12)与Cu O/ZnO/Al2O3组成的双功能催化剂表现出较好的SRD性能,在P=1 atm,T=350 oC,GHSV=3000 h-1的反应条件下,DME转化率和氢气收率分别达到了97%和94%,且在反应10 h内基本保持不变,表现出了较好的稳定性。
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