【摘 要】
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Fenton氧化技术被认为是降解石油污染土壤的有效方式之一,具有高效、成本低等优点。传统Fenton方法在处理石油污染时,常常受制于吸附态石油解吸和自由基存在位置,解吸速率和液相产生的自由基严重限制了降解效果。前期研究发现,Fenton氧化不仅能够在固相高效催化过氧化氢,产生·OH直接氧化石油污染物,同样对土壤微生物的危害也较低。本研究发现在固相体系中,H2O2分解速率较慢的情况下,TPH的降解效
【基金项目】
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国家自然科学基金:富有机质重度污染土壤Fenton定向氧化石油烃的机制及其在低温油区的应用（No.51778524）; 国家自然科学基金:吸附态陈旧性石油重度污染土壤的固相铁Fenton氧化修复技术及机制基础研究（No.51378413）
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Fenton氧化技术被认为是降解石油污染土壤的有效方式之一,具有高效、成本低等优点。传统Fenton方法在处理石油污染时,常常受制于吸附态石油解吸和自由基存在位置,解吸速率和液相产生的自由基严重限制了降解效果。前期研究发现,Fenton氧化不仅能够在固相高效催化过氧化氢,产生·OH直接氧化石油污染物,同样对土壤微生物的危害也较低。本研究发现在固相体系中,H2O2分解速率较慢的情况下,TPH的降解效果更好,此时·OH的最大瞬时强度持续时间得到延长,故称之为延时体系。因此本文进一步研究了固相铁形成技术和催化氧化机制特性,分析了延时预氧化和传统预氧化固相铁Fenton技术对土著微生物的影响,最后通过延时预氧化联合后续生物修复石油得到实际应用价值。通过研究得出如下结论:（1）高铁锰氧化态铁可以促进延时氧化的发生。在东郊和陕北的土壤制成的固相铁中,腐殖酸的投加促进了铁锰氧化态铁的形成,其比例高达79.1%和84.1%;而江苏的土壤制成的固相铁中,富里酸的投加促进了铁锰氧化态铁的形成,比例为80.1%。另外,混加有机质可以进一步促进铁锰氧化态铁的形成。在高铁锰氧化态铁制成的固相铁反应体系中,H2O2分解速率较为平均,·OH最大瞬时强度持续时间久。（2）延时氧化可以有效修复石油烃含量高的油土。高油体系（24200mg/kg）的去除率比低油体系（18000mg/kg）高15.2%～30.6%。TPH的氧化去除率为最高可达62.5%。（3）在H2O2总投加量一定时,分级投加有效促进了长链烃的氧化。在延时氧化体系中,当H2O2投加总量为1800m M时,分四次投加的TPH氧化率为62.1%,是一次投加的1.24倍,长链烃的去除率为一次投加的1.34倍。加入盐酸羟胺后,TPH去除率提高至84%。（4）TPH的氧化率随着H2O2浓度的增加而增加,在H2O2浓度投加浓度为1350m M时TPH化学生物联合修复率最高,延时氧化体系TPH去除率为64.7%,比传统体系高10.3%;延时体系中短链烃的去除率高于传统氧化体系4.7%～10.5%,长链烃高出了3.8%～11.5%。（5）外接菌有效克服了高H2O2浓度下生物修复后期TPH修复效率降低的问题,在延时氧化体系中,H2O2投加量为1800m M时,外接菌可使TPH生物降解率提高18.6%。（6）低铁量和低H2O2浓度条件更有利于延时氧化的发生。在H2O2投加量为900m M,铁量为2g时,TPH去除率可达56.9%;延时氧化体系中长链烃的生物化学联合去除率比传统氧化体系高16.0%-39.3%。
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