作用于Ras/Raf/MEK/ERK信号通路的多靶点抗肿瘤药物的设计、合成及药理活性初筛

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研究发现在真核细胞中都有Ras/Raf/MEK/ERK信号传导通路,Ras信号通路在细胞的增殖,分化,凋亡,转移,代谢等过程中有着非常重要的地位,而且大部分肿瘤细胞中都存在Ras信号通路的上调,随着Ras信号通路的作用机制研究的逐渐透彻,这条通路上的Ras,Raf,MEK,ERK等重要激酶成为了研发治疗肿瘤药物的重要作用靶点。属于多因素疾病的肿瘤,单一靶点药物往往难以起到治疗的作用,对某一种酶或受体具有较强选择性和药效作用的单靶点药物,也不一定能够真正的达到治疗疾病的目的,而作用于多个靶点的药物其结构中含有作用于多个靶点的药效结构,可以产生多种药理活性,从而达到治疗肿瘤的目的[1]。本课题以控制Ras/Raf/MEK/ERK信号通路中的关键信号蛋白—Ras蛋白活化所需的法尼基转移酶为中心,并选择与Ras关系密切同时在这个信号通路上起关键作用的Raf-1激酶为辅助靶点,利用计算机辅助药物设计的方法,采用药效团模型法,设计出同时作用于FTase和Raf-1激酶的多靶点作用药物,以期对肿瘤细胞产生较大的抑制作用,从而找到高活性、低毒性的用于特殊肿瘤的多靶点抗肿瘤药物。本文利用catalyst软件构建了新型的Raf-1激酶抑制剂的药效团模型,结合课题组已构建的FTIs药效团模型,设计出了六个目标化合物,这些目标化合物对这两个靶点都具有很好的预测活性,且未见文献报道。采用合适的合成路线,合成出6个目标化合物,利用1H-NMR、13C-NMR、UV进行结构确认,用HPLC确定纯度。使用MTT的实验方法对目标化合物进行了体外药理活性的筛选,选取了与Ras/Raf/MEK/ERK信号通路密切相关的肝癌细胞HepG-2和胰腺癌细胞pcmc-1,测试目标化合物对这两种细胞的抑制活性。实验结果表明目标化合物对HepG-2和pcmc-1都具有较好的抑制活性,其中化合物B1的对HepG-2和pcmc-1的IC50值为48.46μmol/ml、15.43μmol/ml。将目标化合物的实测活性值与预测值活性值的进行比较,发现实测活性值与预测值活性值的变化趋势具有一致性,表明所构建的药效团模型具有一定的预测性和可靠性,对多靶点抗肿瘤药物的设计具有一定的指导意义。本课题的创新之处:(1)针对不同靶点作用的多靶点抗肿瘤药物具有活性强、副作用小的优势,有可能最终成为有效的抗肿瘤药物,也是当前抗肿瘤药物的研究方向。本课题选取Ras/Raf/MEK/ERK信号通路上的FTase和Raf-1激酶作为靶点,利用计算机辅助药物设计技术,设计多靶点的抗肿瘤药物;(2)对目标化合物进行类药性分析,提高目标化合物的成药性;(3)目标化合物以氨甲苯酸为起始原料,合成过程简单,产率较高,得到6个未见报道的新型结构化合物;(4)提出利用计算机辅助药物设计技术设计多靶点作用药物的理念和方法,并进行了证实。
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