【摘 要】
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伴随工业经济的快速发展,大量工业污染物的产生对我国水环境造成了严重的污染。重金属为其中一类主要污染物,因其具有较大的毒性和生物不可降解性,对水生态环境和人类造成了不可估量的危害。钛酸纳米管(Titanate nanotubes,TNTs)具有均一的结构、较大的比表面积以及特殊的物理化学性质等,在处理水体重金属污染领域具有良好的应用前景。近年来使用贵金属或其他材料对钛酸纳米管进行改性并应用于处理水体
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伴随工业经济的快速发展,大量工业污染物的产生对我国水环境造成了严重的污染。重金属为其中一类主要污染物,因其具有较大的毒性和生物不可降解性,对水生态环境和人类造成了不可估量的危害。钛酸纳米管(Titanate nanotubes,TNTs)具有均一的结构、较大的比表面积以及特殊的物理化学性质等,在处理水体重金属污染领域具有良好的应用前景。近年来使用贵金属或其他材料对钛酸纳米管进行改性并应用于处理水体重金属污染,逐渐成为研究热点。本文集合钛酸盐和铌酸盐材料对重金属离子去除能力的优势,采用一步水热法合成了铌酸盐负载钛酸纳米薄片(Nb/TiNFs),分析其结构特征并应用于对水体中重金属离子Pb(Ⅱ)的吸附去除,在此基础上探究复合体系中Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)的竞争吸附机制。结果表明:(1)XRD、TEM和SEM等结果证实合成的Nb/TiNFs为纳米片状结构,以三钛酸盐为主要晶相。Nb/TiNFs对Pb(Ⅱ)显示出快速的吸附动力学,在5分钟内即达到吸附平衡,并且符合准二级动力学模型(R2>0.99)。吸附等温线使用Langmuir模型模拟较好(R2>0.99),对Pb(Ⅱ)的理论最大吸附量为488.323 mg·g-1,说明Nb/TiNFs对Pb(Ⅱ)的吸附过程中单分子层吸附和化学吸附占主导因素,吸附机制主要是金属Pb(Ⅱ)与Nb/TiNFs层间Na+/H+的离子交换作用。Nb/TiNFs对重金属Pb(Ⅱ)在广泛的pH范围下都具有较好的吸附效果,酸性条件下会抑制对Pb(Ⅱ)的吸附,其中在pH=5时吸附效果最好。共存Na+对Pb(Ⅱ)的吸附几乎没有影响,Ca2+离子对Pb(Ⅱ)的吸附有轻微的抑制作用,主要机制是Na+和Ca2+与Pb(Ⅱ)竞争吸附位点,抑制作用不明显的原因是Nb/TiNFs对Pb(Ⅱ)的强亲和力。可溶性腐殖酸(HA)对Pb(Ⅱ)在Nb/TiNFs上的吸附产生了适度抑制。吸附剂浓度对吸附的影响较大,高吸附剂浓度有利于对Pb(Ⅱ)的去除。Nb/TiNFs作为渗透性反应墙介质,可有效去除地下水Pb(Ⅱ)污染,阻止其在地下水中的迁移,为地下水的原位修复提供了可选择的途径。(2)Nb/TiNFs(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)均有快速的吸附动力学和高吸附容量,具体机制为金属阳离子与层间Na+/H+的离子交换。吸附等温符合Langmuir模型,理论最大吸附量 Pb(Ⅱ)(2.441 mmol·g-1)>Cu(Ⅱ)(1.850 mmol·g-1)Cd(Ⅱ)(1.704 mmol·g-1)。竞争吸附结果表明:复合体系下,金属离子间存在竞争吸附,在二元体系中,Pb(Ⅱ)的存在极大的影响了 Cu(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)的吸附,Nb/TiNFs对Cu(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的亲和力相当,存在浓度优势的离子具有吸附优势。在三元体系中(浓度比为1:1:1),竞争能力Pb(Ⅱ)>Cu(Ⅱ)>Cd(Ⅱ),主要机制为Pb(Ⅱ)的电负性最大,容易被吸引到Nb/TiNFs表面进行离子交换。由于Nb/TiNFs具有简易的合成方法、可高效去除复杂体系污水中金属阳离子等优点,可为处理多种重金属污染废水领域提供了可选途径。
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