乙醇部分氧化制氢催化剂的制备、表征及催化性能的研究

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采用共沉淀法,分别制备了Au/CeO2、Au/ZnO、Au/Al2O3和Au/Fe2O3催化剂,并用XRD、BET、H2-TPR、O2-TPO、C2H5OH-TPD等对催化剂的晶相结构、比表面积、还原性能、抗积炭性及吸附性能进行了表征,以乙醇部分氧化反应为探针反应,考察了催化剂的活性和选择性。结果表明,Au/CeO2催化剂表现出了较好的活性和选择性,在450℃时,催化剂的乙醇转化率达到了100%,H2选择性达到了60.3%。在此基础上,在Au/CeO2催化剂中掺入不同含量的碳纳米管(CNTs),考察CNTs含量对Au/CeO2催化剂催化性能的影响,掺入适量的CNTs能促进催化剂的氧化能力和吸附能力,以及增大催化剂的比表面积,有利于提高催化剂的活性和抗积碳性。   采用共沉淀法分别制备了Ni/CeO2、Ni/ZnO、Ni/Al2O3和Ni/Fe2O3催化剂,并对催化剂的晶相结构、比表面积、还原性能、抗积炭性及吸附性能进行了表征,考察了催化剂的活性和选择性进行了表征。结果表明,Ni/CeO2催化剂表现出了较好的活性和选择性,在450℃时,乙醇转化率达到了100%,H2选择性达到了38.9%。同时在Ni/CeO2催化剂中掺杂Fe2O3、MnO2和La2O3氧化物,制备了Ni/Fe2O3-CeO2、Ni/La2O3-CeO2和Ni/MnO2-CeO2催化剂,掺杂Fe2O3有利于比表面积的增大,同时增强催化剂的的乙醇吸附能力,提高催化剂的活性。Ni/Fe2O3-CeO2中的Fe2O3含量对催化剂的结构和性能有着较大的影响,适量的Fe2O3的存在有利于CeO2粒度的减小和晶格氧的形成,催化剂的乙醇吸附能力和氧化能力增强,催化剂具有较好的活性与抗积碳性。Fe2O3掺杂量为10%的Ni/Fe2O3-CeO2催化剂在500℃时,乙醇转化率高达82.4%,氢气选择性69.3%。   同时探讨了制备方法对Ni/Fe2O3-CeO2催化剂的性能影响,分别用多元醇法、共沉淀法和水热法分别制备了Ni/Fe2O3-CeO2催化剂,结果表明,用多元醇法制备的Ni/Fe2O3-CeO2催化剂活性及稳定性较好,反应40h后乙醇的转化率保持100%,氢气选择性为60%。
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