石墨烯/贵金属复合气凝胶材料的伽马射线辐射法制备及其催化性能研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所) | 被引量 : 1次 | 上传用户:chinadyh
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石墨烯基气凝胶复合材料因具有优异和独特的理化性质,在能源、环境领域,特别是催化、吸附、电极、电容器和传感器等研究方面有着巨大的应用前景。目前,传统的水热法、模板法、化学还原法等方法制备石墨烯基气凝胶复合材料由于需要高温高压、模板、还原剂等条件使得石墨烯气凝胶的实际应用和规模化生产受到限制,亟待拓展更为绿色、便捷的制备方法。本论文创新性地利用γ射线辐照法同时还原氧化石墨烯和贵金属离子,制备出三维多孔石墨烯/贵金属复合气凝胶材料,并对所得石墨烯/贵金属复合气凝胶材料在催化方面的应用进行了详细的表征。具体研究内容以及分析结果如下:(1)GA/Pt复合气凝胶制备及对催化降解MO的性能研究。在乙醇/水体系及N2氛围中,利用γ射线辐照法,将GO和[PtCl6]2-原位还原并组装成具有三维网络结构的石墨烯/铂复合多孔水凝胶材料(GH/Pt),并通过冷冻干燥得石墨烯/铂复合多孔气凝胶(GA/Pt)。负载在石墨烯纳米片上的Pt NPs尺寸范围在2-6 nm,通过SEM观察到GA/Pt复合气凝胶材料具有类蜂窝状多孔网络结构;通过XPS、XRD、BET和TGA等方法分析了GA/Pt复合材料的化学结构变化、比表面积及热稳定性。由于石墨烯和Pt NPs之间的协同催化效应,GA/Pt复合气凝胶材料对MO(甲基橙)表现出优异的催化活性。相同催化条件下,其催化效率是纯Pt NPs的4倍。(2)GA/Ag复合气凝胶制备及对催化还原4-NP的性能研究。同样条件下本文成功制备了石墨烯/银复合多孔气凝胶(GA/Ag)。多孔网络结构GA/Ag复合气凝胶的银纳米粒子尺寸范围在20-60 nm,XPS、XRD和TGA等方法表明了GA/Ag复合材料的C/O摩尔比增大及热稳定性提高。由于石墨烯和银纳米粒子之间的协同催化效应,GA/Ag复合气凝胶材料对4-NP(对硝基苯酚)表现出优异的催化性能,催化浓度高达2.16×10-3 mol/L,远高于常规化学法制备的复合材料的催化性能。(3)GA/Au复合气凝胶的制备及对催化还原4-NP的性能研究。鉴于以上研究材料的制备,本文又成功制备了石墨烯/金复合多孔气凝胶(GA/Au)材料。通过SEM、TEM、XPS、XRD和TGA等方法获得了GA/Au复合气凝胶材料的多孔微观结构、粒径分布在6-35 nm、C/O摩尔比增大、热稳定性提高等基本信息。相关4-NP催化还原实验结果表明:GA/Au复合气凝胶材料对4-NP催化性能优于GA/Ag复合气凝胶材料,其催化4-NP浓度可达6.48×10-3 mol/L,是GA/Ag复合气凝胶材料催化4-NP浓度的3倍。以上研究结果对石墨烯/贵金属复合气凝胶材料在合成制备、吸附催化的阐述具有一定的指导意义。
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