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铜铟镓硒(Cu(In,Ga)Se2, CIGS)薄膜太阳电池具有高转换效率、稳定性好和抗辐照能力强等性能优点,是最具发展前途的薄膜太阳电池之一。而柔性聚酰亚胺(Polyimide, PI)衬底CIGS薄膜电池具有高质量功率比、适合卷对卷规模化生产、单片集成和柔性可折叠等优势,其商业发展前景受到广泛关注。目前,瑞士联邦材料科学与技术实验室(Swiss Federal Laboratories for Material Science and Technology, EMPA)在PI衬底上制备的CIGS薄膜电池效率达到20.4%,是CIGS薄膜电池转换效率的世界记录。本文主要研究了三步法成分调控,包括元素沉积速率和成分梯度调控对CIGS薄膜特性及器件性能的影响,并针对大面积单体PI衬底CIGS薄膜电池,开展了PI衬底Mo薄膜、栅极和薄膜均匀性等方面的研究。PI衬底最高可承受温度不超过450℃,低衬底温度制备的CIGS薄膜具有结晶质量差、薄膜表面粗糙和成分梯度陡峭等缺点,导致较差的转换效率。研究表明沉积速率和元素梯度分布是影响CIGS薄膜特性及电池效率的关键因素。三步法工艺第二步过程中CIGS薄膜发生一系列的相变,第二步沉积速率对薄膜的生长机制有重要影响。提高沉积速率可以显著促进薄膜晶粒生长,提高晶粒紧凑程度降低晶界复合,同时有效改善两相分离现象,提高电池的开路电压和短路电流,有助于CIGS电池光电转换效率的提高。同时,第二步沉积速率提高,促进暂态Cu2-xSe晶粒的生长,引起CIGS薄膜表面粗糙度增大,并阻碍Na向CIGS薄膜表面的扩散,造成施主缺陷钝化效应降低,薄膜载流子浓度下降和电阻率升高,且过高的沉积速率会引起电池内部复合增加并产生分流路径,造成开路电压下降进而引起电池效率的恶化。低温高速沉积制备的CIGS薄膜太阳电池转换效率下降幅度为6%-10%,但是第二步沉积时间缩短86.3%,生产效率显著提高,对电池的产业化具有重要意义。改变三步法Ga/In蒸发曲线,调控低温制备CIGS薄膜的成分梯度,可以有效促进元素扩散和化合,消除CIGS薄膜两相分离现象,提高薄膜结晶质量,改善背电场的光生电子驱动作用,提高载流子收集效率。研究表明,CIGS薄膜带隙梯度平缓分布,可以降低光生电子输运势垒,减小载流子复合几率,电池开路电压和填充因子明显提高。最终,衬底温度为450℃下,制备出最高转换效率达到10.99%的PI衬底CIGS薄膜电池。此外,本论文还研究了溅射气压和厚度对PI衬底Mo薄膜的影响,并研究了栅线结构与大面积单体电池有效光收集面积和电学损失的关系。通过优化CIGS薄膜制备工艺,4cm×4cm和2cm×2cm单体PI衬底CIGS薄膜太阳的最高电池效率分别达到5.30%和8.08%。