【摘 要】
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贵金属纳米材料由于其在多相催化方面极好的催化效果引起了科学研究者们广泛的关注。其中,双金属纳米材料由于它们独特的物理化学性质和更优于相应单金属纳米材料的催化活性
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贵金属纳米材料由于其在多相催化方面极好的催化效果引起了科学研究者们广泛的关注。其中,双金属纳米材料由于它们独特的物理化学性质和更优于相应单金属纳米材料的催化活性等优点进一步引起了贵金属纳米研究热潮。然而,在实际的应用中,单纯的贵金属纳米材料很容易发生团聚现象,进而影响催化剂的活性。为了解决这个问题,各种不同的功能型材料被作为载体去负载和稳定金属纳米颗粒。在本文中,通过简单的一步还原沉积法成功制备了二维的超薄氮化碳纳米片负载的Pd/Au双金属纳米复合材料,并将所获得的材料进行了扫描电子显微镜、透射电子显微镜、高分辨透射电子显微镜、能量色散X射线光谱、X射线衍射仪和X射线电子能谱仪等表征分析。通过催化还原对硝基酚的反应验证了该材料的催化性能,同时也对该材料的抗氧化性和稳定性进行实验研究。主要的研究结果如下:(1)证明了合成的氮化碳材料是一种二维的超薄氮化碳纳米片(g-C3N4-N),并且可以作为一种极好的功能型材料。随后,将Pd/Au双金属纳米粒子成功负载到g-C3N4-N上并分散均匀,金属颗粒的平均粒径约为8 nm。另外,也证明了 Pd/Au双金属纳米颗粒为合金结构。同时推断出Pd/Au@g-C3N4-N中的电子转移不仅发生在Pd/Au双金属纳米颗粒与g-C3N4-N之间,也可能发生在Au纳米粒子和Pd纳米粒子之间。(2)使用硼氢化钠催化还原4-NP反应作为模板反应,证明了催化反应速率与Pd/Au双金属材料的组成息息相关,其中Pd/Au@g-C3N4-N(1:1)双金属纳米复合材料在本实验合成的所有催化材料中催化活性最好,而且反应符合准一级动力学规律,通过拟合曲线得到反应速率常数高达0.7907 min-1,远远高于其相对应的单一金属催化剂Pd@g-C3N4-N和Au@g-C3N4-N。另外通过实验证明了Pd/Au@g-C3N4-N双金属纳米材料具有极好的抗氧化性与稳定性能,这也能很好的促进其工业应用。
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