有机无机杂化二维钙钛矿设计制备及光电物性研究

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二维钙钛矿应用于光电器件时显示出极高稳定性,弥补了三维钙钛矿的不足,因此在光电领域得到广泛研究。尽管基于二维钙钛矿的光电应用发展迅速,但由于对其基本物理性质的理解有限,存在对二维钙钛矿光学带隙测量不准确,荧光光谱检测结果存在极大差异,特别是在载流子动力学,激子准粒子等方面的研究还不够成熟等问题,很多方面都有待进一步探索。由此,本论文从生长纯二维钙钛矿(PEA)2PbI4(苯乙胺铅碘,(C6H5CH2CH2NH3)2PbI4)高质量单晶着手,通过对其进行一系列光谱测试,系统地探究了晶体的光电物理性能,具体如下:首先,本研究采用恒温溶剂挥发法替代常用的降温法成功生长出高结晶质量的二维钙钛矿(PEA)2PbI4片状单晶,并通过单晶X射线衍射仪、荧光显微镜、原子力显微镜进行晶体的结构及形貌表征。随后,我们使用紫外-可见光分光光度计测得(PEA)2PbI4单晶的吸收光谱,并通过深入分析得到了与晶体无序化程度相关的乌尔巴赫能Eu=57.1±1.7 me V。同时通过比对Tauc plot法和Elliott模型展开对于光学带隙计算的讨论,Elliott模型拟合能够区分出激子吸收,更适用于这类材料研究,由此计算出激子束缚能Eb=20.65 me V,光学带隙Eg=2.33 e V。接着,我们测量了(PEA)2PbI4单晶的稳态发光光谱,定义了可区分的表面态发光峰(峰值在528 nm处)和体相态发光峰(峰值在547 nm处),说明体相晶格周期性在晶体表面被破坏,表面态发光来源于晶体表面重组带来的不连续性,并获得了代表晶体结晶度的体相/表面发光占比不同的稳态发光光谱。在(PEA)2PbI4单晶的瞬态荧光光谱测试中,我们对其荧光寿命衰减进行实验性的多重拟合,通过对比拟合优度及标准偏差,选定了完美适用的三重衰减函数拟合,得到了三重寿命组分。通过表征(PEA)2PbI4单晶样品在不同探测波长和激发光强下的荧光寿命,概括了晶体荧光寿命受光子重吸收和载流子扩散的影响,说明了晶体的高结晶度及合适的工作条件是获得卓越光电特性的基础,有利于其高性能光电器件应用。
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