激光CVD外延生长NdBCO超导薄膜的研究

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钕钡铜氧(NdBCO)超导薄膜因在强磁场下拥有高临界转变温度(Tc)与高临界电流密度(Jc),且其本身的结晶质量与表面稳定性均优于目前研究最为广泛的钇钡铜氧(YBCO)薄膜,因而在超导电力技术、超导磁体技术、结型器件、微波应用和微弱电磁信号探测等领域拥有着更为巨大的应用潜力。本论文首先采用自主设计MOCVD沉积系统,以Nd(DPM)3,Ba(DPM/TMOD)2,Cu(DPM)2为前驱体,以Ar作为载气,以O2作为反应气,在LAO(100)基板上成功制备c轴取向NdBCO外延薄膜。在此基础之上,引入激光以激光化学气相沉积技术(激光CVD)对其改进,快速制备了高质量c轴取向NdBCO外延薄膜,并系统研究了工艺参数对薄膜物相结构、生长取向、显微形貌、沉积速率及超导性能的影响。在MOCVD工艺中分别研究了前驱体挥发组分、沉积温度、沉积压强、沉积距离对NdBCO薄膜物相、取向、形貌、结晶质量及沉积速率的影响。结果表明:将Nd源,Ba源,Cu源前驱体挥发比例设置为1:3.5-4.5:1.5时,可获得接近1:2:3标准化学计量比的膜内组分;随着沉积温度增大,薄膜取向依次由a,c轴混合取向至c轴取向再至a,c轴混合取向转变。在沉积温度1050-1080 oC之间薄膜为c轴外延生长,通过极图测试表明薄膜晶粒的a,b轴与基板LAO的a,b轴相互平行的外延关系;沉积压强的增大会降低薄膜沉积速率,同时会使其取向由c轴向a,c轴混合取向,再向a,c轴与其他取向混合进行转变;沉积距离的增加会迅速降低薄膜沉积速率,但会适当提高薄膜的结晶质量和取向性。然而,采用本论文MOCVD工艺所制备厚度超过1.3μm的NdBCO外延厚膜中普遍在靠近衬底端和表面端呈现出两种不同的断面结构,且薄膜质量较差。在激光CVD工艺中以前期MOCVD探究为基础分别研究了沉积温度、氧分压、厚度对NdBCO薄膜物相、取向、形貌、沉积速率、性能及应变弛豫的影响。结果表明:随着沉积温度增大,薄膜取向变化与MOCVD中变化趋势相似,依次由a,c轴混合取向至c轴取向再至a,c轴混合取向转变,薄膜在沉积温度760oC下为c轴外延生长,面内排列关系为NdBCO[100]∥LAO[010]和NdBCO[010]∥LAO[001],表面平整致密,Tc达到87 K;低氧分压的条件有利于c轴外延生长,但过度降低氧分压会使薄膜表面粗糙度增加,而在高氧分压下薄膜内容易生成a轴取向晶粒;随着薄膜厚度的增加,生长取向会由c轴向a,c轴混合取向转变,且伴有第二相Nd4Cu2O7生成,同时,NdBCO薄膜的ab面承受的压缩应变以及沿c轴的拉伸应变得到释放;激光CVD法相比于MOCVD法,沉积速率得到大大增强,最高沉积速率达到62.95μm/h,且其制备的薄膜在厚度为2.9μm时仍保持着致密均匀的断面结构,说明激光CVD技术在商业化制备ReBCO厚膜具有明显优势。
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