【摘 要】
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具有高能量密度的固态电池可以有效的避免目前商用液态电池的安全隐患,固体电解质作为固态电池中最重要的组成部分,研究具备出色性能的新型固体电解质是实现未来全固态电池应用的一个方向;另外,由于全固态电池中电解质和电极之间为固固接触,界面阻抗较大,因此,通过界面研究有效的降低界面阻抗也是未来提高全固态电池性能的重要途径。本论文主要通过将不同的无机颗粒和聚合物进行复合,得到有机-无机复合的固体电解质膜,有效
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具有高能量密度的固态电池可以有效的避免目前商用液态电池的安全隐患,固体电解质作为固态电池中最重要的组成部分,研究具备出色性能的新型固体电解质是实现未来全固态电池应用的一个方向;另外,由于全固态电池中电解质和电极之间为固固接触,界面阻抗较大,因此,通过界面研究有效的降低界面阻抗也是未来提高全固态电池性能的重要途径。本论文主要通过将不同的无机颗粒和聚合物进行复合,得到有机-无机复合的固体电解质膜,有效的改善了界面问题,表现出良好的电化学性能。使用聚己内酯PCL为基体,将Li6.75La3Zr1.75Ta0.25O12（LLZTO）颗粒（6.25 wt.%）添加其中,LLZTO的添加能够降低聚合物的结晶度,提高电导率。通过优化无机颗粒的比例,得到的“Ceramic in Polymer”（CIP）复合电解质具有较高0.169 m S/cm的离子电导率、4.5 V的电化学窗口和0.44的离子迁移数,对金属锂表现出来良好的界面稳定性。组装的全固态电池也表现出来较好的循环性能。但是,该类电解质的机械性能有待进一步提高。通过将大量的无机颗粒LLZTO（52.5 wt.%）和聚己内酯聚合物PCL进行复合,得到了具有较高机械强度的“Polymer in Ceramic”（PIC）复合电解质。为了有效的改善电解质和电极之间的界面问题,通过蒸汽吸收的方法引入了微量的碳酸二甲酯（DMC）,得到的PIC-DMC复合电解质具有高达3.1 m S/cm的室温离子电导率以及高达0.67的离子迁移数和4.7 V的电化学窗口,较多的无机填料可以提高电解质的机械强度,抑制枝晶的生长,微量DMC的引入一方面增加了离子传输路径,另外,还有效的改善了界面问题,提高了电解质的电化学性能。通过将Na3Sb S4（NSS）无机颗粒和微量的离子液体BMPTFSI引入聚二偏氟乙烯PVDF多孔膜中,制备得到PVDF-NSS-0.2IL的复合电解质。PVDF多孔膜表面均匀的孔洞能够有效的调控Na+的均匀沉积,避免枝晶的形成,离子液体的引入,不仅起到了连接了Na3Sb S4颗粒,构成离子传输的网络的作用,而且能够有效的改善电解质和电极之间的界面问题。得到的PVDF-NSS-0.2IL复合电解质具有3.18 m S/cm的室温离子电子导率。使用PVDF-NSS-0.2IL复合膜组装的全固态电池展现出来出色的循环稳定性。
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