稀土掺杂纳米晶体的控制合成及生物成像应用研究

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本论文研究了LSS(Liquid-Solid-Solution,液相-固相-溶液相)溶剂热体系中Na Mn F3:Yb,Er纳米晶体的掺杂机理,并利用该机理对纳米晶体的形貌、结构和性质进行调控,在此基础上发展了一种适用于稀土掺杂及核壳结构纳米晶体的合成方法,探索了由该法所得的稀土掺杂下转换核壳纳米晶体在肿瘤多模态成像方面的应用。首先,采用LSS溶剂热体系分别制备了Na Mn F3、Na Mn F3:Yb,Er空心以及Na Yb F4:Er实心纳米晶体。在反应的不同阶段,分别对这几种纳米晶体的形貌、组分以及光学性质进行详细表征,探讨了Na Mn F3:Yb,Er纳米晶体的掺杂机理,并通过改变Mn2+和F-投入摩尔量调控其结构。结果表明,通过LSS体系的室温反应,主体基质(Na Mn F3)和掺杂稀土元素(Yb-Er)分别形成尺寸相差较大的纳米晶体,稀土掺杂过程符合自聚焦效应的基本原理,即在高温条件下,溶解度的差异导致大尺寸的Na Mn F3纳米晶体在生长过程中不断消耗小尺寸的稀土纳米簇。并且Mn2+和F-的摩尔量与Na Mn F3:Yb,Er的空心和实心结构密切相关。其次,基于对LSS溶剂热合成体系中稀土元素掺杂的机理研究,采用LSS体系在室温条件下制备核、掺杂剂、壳层的前驱物纳米簇,利用自聚焦效应基本原理,“一锅法”制备了以Na YF4和Na Gd F4为核与壳,Nd3+离子为掺杂剂的四种核壳结构纳米晶体,并研究了它们的尺寸、结构和光学性质之间的依赖关系。结果表明,Na YF4:Nd@Na Gd F4纳米晶体的光学性质最优。最后,我们选择了光学性质较为优异的Na YF4:Nd@Na Gd F4核壳纳米晶体进行生物成像应用研究。采用DSPE-PEG2k对其修饰,实现良好的胶体稳定性和生物相容性。然后利用纳米晶体的近红外二区成像功能,评估不同生长时期的4T1皮下瘤小鼠的肿瘤血管密度,并通过H&E染色病理分析得到了验证。进一步利用纳米晶体的核磁共振成像和CT成像特性对血管丰度较高的肿瘤小鼠进行断层成像,弥补了光学成像在组织穿透性上的不足,验证了近红外二区光学成像中肿瘤信号的变化趋势,充分说明了多模态成像在全面准确的影像信息获取上的优势。
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