一氧化二氮,作为“笑气”而被人们熟知。它其实还是一种温室气体,能够间接的破坏臭氧层,其单分子增温潜势是CO2的298倍。大气中80%以上的N2O主要来自于微生物的硝化与反硝化作用以及工业生产废气的排放,由于含量低难以收集利用。但是若可以制得高浓度的N2O,收集提纯后,在军工、医药、食品、化工等许多领域都有着广泛的应用。传统工业制备N2O的方法为硝酸铵热分解法、氨的接触氧化法、硝酸盐-浓硫酸处理尿素法、NO还原法等,但这些方法均有不足之处。硝酸铵热分解法高温下易发生爆炸,氨氧化法转化率低,硝酸盐-浓硫酸处理尿素法对环境污染大,NO还原法生产成本高。基于目前没有高效、安全、廉价、环保的N2O制备方法,受SCR脱硝反应中无法避免副产物N2O生成的启发,课题组前期研究确认Pt-CeO2以及Pt-TiO2可以催化NH3、NO和O2制备N2O,本文进一步探究Ni元素的加入对Pt-TiO2制备N2O性能的优化,并探究了不同形貌的TiO2载体、Ni元素的负载量、Pt-Ni的负载比例、反应气体组分和比例以及温度对N2O产率的影响。通过XRD、TEM、XPS、TPR、TPD等方法对催化剂进行了表征和分析,进一步探讨了 N20的生成机制以及Ni元素的作用机理。论文主要内容如下:1、制备了三种不同形貌的锐铁矿TiO2载体,用于负载Pt、Ni元素。三个样品均可以催化氨氧化(NH3:1791 ppm)生成大量N2O。N2O来自于·NH、·N与NO的反应。其中,·NH和·N来自于NH3的深度活化,NO来自氨氧化。N2O的产量随着温度的变化呈现火山形曲线。研究发现,在气体组分中加入NO可以增加N2O的产量,降低反应最佳温度点。当NO通入量过高时,N2O产量提高,但产率下降。O2浓度过高或过低时,都会导致N2O产率的明显下降。以N2为载气,总气体通量为 616 sccm,NH3:1791 ppm,NO:446 ppm,O2浓度为 3%,Pt、Ni元素理论负载量均为1%时,制备N2O的综合性能最好。在250℃左右,可以保持85%的N20产率。2、探究了 Pt、Ni元素负载量及负载比例对N2O产率的影响。在不降低N20产率的情况下,通过引入Ni元素,可以将Pt的负载量由2%降低到1%。Ni元素的加入引入了 Ni单质以及Ni的氧化物。由于Pt与Ni以及Ni氧化物之间的氢溢流现象,使得样品对NH3的活化能力提高,产生更多的·NH与·N,有利于N2O的生成。当Ni元素负载量过高时,·N变多,NO与N2的选择性提高,N2O的产率下降。以N2为载气,总气体通量为616 sccm,NH3:1791 ppm,NO:134 ppm,O2浓度为3%,Pt、Ni元素的理论负载量均为1%时,N2O在275℃时的产率最高,为87%。