论文部分内容阅读
对于大气中低浓度NOx有害气体的脱除,最好的处理方式为选用高效NOx吸脱附材料,采用低温吸附-高温(或减压)脱附-分解(或还原)的处理方式。本文从筛选具有高效的NOx吸附材料及改性的活性组分入手,采用XRD、低温氮吸附、TPD-MS、CO2-TPD、 FTIR、原位FT-IR等分析手段研究了吸附材料的孔结构、表面性质等以及这些性能对其吸脱附NOx性能的影响。制备了以Beta分子筛为载体的CaO-Beta吸附剂,考察了其在不同制备条件、不同操作条件下对NOx的吸附性能,并对CaO-Beta吸附剂吸附NOx的机理进行了讨论。Beta分子筛具有较大的比表面积和孔容积、微孔孔径为NO分子直径的2-6倍,使其在无氧、有氧气氛下均对NOx具有较好的吸附性能。以Beta分子筛为载体,选用Ca(NO3)2·4H2O为前驱体,采用等体积浸渍法、两步焙烧法制备的CaO-Beta吸附剂,具有较高的NOx吸脱附性能。CaO负载量为10wt.%、空速为24000h-1时,CaO-Beta吸附剂对NOx的吸附量达到753μmol/g。使用后的CaO-Beta吸附剂经焙烧后可以继续使用。NOx在CaO-Beta吸附剂上的吸附受物理吸附和化学吸附的共同作用,表现在Beta分子筛的结构对NOx具有较高的物理吸附量,更重要的是NOx能够与负载在Beta分子筛上的CaO发生化学反应生成硝酸盐和亚硝酸盐化合物。原料气中O2浓度的增加有利于NO向NO2转化,CaO-Beta吸附剂对NOx吸附容量随O2入口浓度的增大而不断增大。当氧气浓度由1%提高为20%时,NOx穿透时间从51min延长至61min,出口气体中NOx浓度达到C/C0≥0.5的时间由102min延长至152min。原料气中引入水气后会抑制NOx在CaO-Beta吸附剂上的吸附。