【摘 要】
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氢能作为一种重要的清洁能源,具有质量轻、热值高、环保等优点,ABO_3钙钛矿氧化物是一种新型材料,与其他材料相比,由于其独特的电子结构而具备电、磁、光和化学等多种特性,已经在诸多领域都展现出巨大的应用前景。本论文研究内容如下。(1)采用溶胶凝胶法合成了La Ni O_3钙钛矿型氧化物载体,再采用浸渍法制备了Cu O/La Ni O_3催化剂,并通过XRF、XRD、BET、H_2-TPR和XPS等手
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氢能作为一种重要的清洁能源,具有质量轻、热值高、环保等优点,ABO3钙钛矿氧化物是一种新型材料,与其他材料相比,由于其独特的电子结构而具备电、磁、光和化学等多种特性,已经在诸多领域都展现出巨大的应用前景。本论文研究内容如下。(1)采用溶胶凝胶法合成了La Ni O3钙钛矿型氧化物载体,再采用浸渍法制备了Cu O/La Ni O3催化剂,并通过XRF、XRD、BET、H2-TPR和XPS等手段对催化剂进行了表征,考察了La Ni O3钙钛矿的焙烧温度对Cu O/La Ni O3催化剂结构和其催化甲醇水蒸气重整制氢性能的影响。结果表明,载体焙烧温度主要影响了催化剂的表面晶格氧缺位,活性组分和载体间的相互作用。当载体焙烧温度为800 oC时,催化剂表面氧空穴含量较多,活性组分与载体间相互作用较强,因此催化甲醇水蒸气重整制氢活性较好。(2)通过改变B位元素的种类对负载型钙钛矿催化剂改性,结果表明,B位元素的种类主要影响催化剂的表面晶格氧缺位,活性组分和载体间的相互作用和其催化性能。其中,Cu O与La Cr O3载体形成了较强的相互作用,表面晶格氧空穴较多,因而Cu O/La Cr O3催化剂的催化活性较好。当反应条件为360 oC时,甲醇转化率可达98.6%。(3)通过改变A位中Ce元素的掺杂量改性Cu O/ACr O3催化剂,结果表明A位元素配比主要影响催化剂的低温还原性能和其催化性能。A位中Ce元素掺杂量0.2时,催化剂具有较低的还原温度,所以Cu O/La0.8Ce0.2Cr O3催化剂有最好的催化性能,在反应温度为280 oC,水醇物质的量比为1.2,甲醇气体空速为800 h-1时,甲醇转化率达到100%,重整气中CO含量低于气相色谱检测范围(小于0.1ppm)。
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