随着人口数量和工业耗能量剧增,环境污染和能源短缺现象突显,对新型多功能材料研发亟需。纳米腐植酸(NHA)是低阶矿物风化煤提取产物,其分子链上含较多活性基团,具有独特的优良性能。但仍存耐酸性、力学及溶胀能力差等不足,对其改性大有必要。在引发剂作用下,NHA会与不饱和烯烃单体发生反应改变NHA分子结构,旨在提高NHA高质效的实用性能。本课题以纳米腐植酸和氧化石墨烯为基础构筑NHA-GO和NHA-GO-聚苯胺(PANI)复合材料,系统考究其制备方法和工艺条件且对纳米腐植酸热力学性质进行考察,并展开两种新型复合材料吸附性能和电化学行为研究。以纳米腐植酸和氧化石墨烯为原料,N,N-亚甲基丙烯酰胺为交联剂,过二硫酸钾为引发剂,制备纳米腐植酸-氧化石墨烯复合材料(NHA-GO)。基于单因素结果,利用响应面优化法对制备工艺条件优化,反应温度51.2°C,底物比9.2:1,交联剂用量12.60wt.%,引发剂用量249 mg·L-1,此工艺条件下复合材料溶胀率92.2%。通过AFM、SEM、FTIR、TG-DTG、XRD及XPS等技术对其物化性能进行表征。结果表明,复合材料表面结构凹凸不平,三维空间网络和架桥结构形成;官能团和活性位增多且热稳定性较好。采用平衡法测定纳米腐植酸283.15~303.15 K范围内在不同溶剂及配比甲醇-乙醇混合体系溶解度数据。利用Van’t Hoff、Apelblat及λh方程对溶解度数据关联,结果显示Apelblat方程明显优于Van’t Hoff及λh方程。通过Van’t Hoff方程对溶解过程标准溶解熵和标准溶解焓计算,印证了溶解过程为自发且熵驱动;利用Hildebrand溶度原则,对比其在不同溶剂和不同配比甲醇-乙醇混合体系溶度参数。研究了热解过程及动力学方程,结果表明,热解机理函数为G(α)=[1-(1-α)1/3]1/2(α=0.035–0.97),f(α)=6[1-(1-α)1/3]1/2(1-α)2/3且为二级反应;动力学方程为dα/dt=3.54×1017exp(-210.83/8.314T)6[1-(1-α)1/3]1/2(1-α)2/3,并计算热解过程热力学数据△H~≠、△S~≠及△G~≠。以NHA-GO为吸附剂,通过静态实验系统考察不同因素对其吸附苯胺和4-氯苯酚影响。结果表明,溶液pH增大,苯胺及4-氯苯酚平衡吸附量均减小,盐离子存在有助于吸附苯胺却限制吸附4-氯苯酚。开展该材料对苯胺及4-氯苯酚吸附热力学、动力学、吸附机理及再生性能研究。结果显示,Langmuir及Redlich-Peterson(R-P)模型分别能描述苯胺和4-氯苯酚吸附行为;对苯胺吸附是自发且吸热的,4-氯苯酚吸附过程为吸热熵增;吸附动力学分别遵循准二级和Elovich吸附速率模型且化学吸附为主,吸附苯胺过程由液膜扩散控制;而4-氯苯酚则由液膜扩散协同颗粒内扩散。主要通过氢键结合和静电吸附机理进行,无水乙醇及0.1M HNO3对解吸再生苯胺及4-氯苯酚效果较佳。并对吸附苯胺及4-氯苯酚所需活化能进行计算。基于动态柱吸附技术,系统考察料液流速、初始浓度、床层高度及吸附温度等不同因素对复合材料动态吸附苯胺穿透曲线影响。实验表明,吸附有机物苯胺最适宜工艺条件为:料液流速20 mL·min-1,初始浓度为50 mmol·L-1,床层高度20 mm,吸附温度298.15 K,吸附柱为2个。利用所构建动态吸附数学模型和穿透曲线公式,印证了实验值和预测值吻合性良好,为同系列吸附柱设计及过程优化提供理论依据。运用原位化学氧化聚合法制备NHA-PANI-GO复合材料,适宜制备条件:反应时间16 h,反应温度10℃,纳米腐植酸粒径60 nm,纳米腐植酸与氧化石墨烯质量比1:0.9(g:mg),聚苯胺与氧化石墨烯比1:3,其比电容值达710 F·g-1。AFM、FTIR、SEM及XPS等技术对复合材料表征结果显示,GO起到导电骨架功效,快速促进电荷传递和高效调控NHA颗粒体积变化,使电极稳定性增强;NHA颗粒与GO界面性质可由聚苯胺调控,使离子在NHA颗粒和GO间自由扩散;腐植酸颗粒的纳米效应能缩短锂离子传输长度和提高嵌锂反应动力学。研究三电极体系下该材料电化学行为,实验表明,在电流密度5.0 A g-1下其比电容达641 F g-1,循环4000次后比容量仍为630~740 F·g-1,保持率达86%,这可为其开展规模化应用提供数据指导。