太阳能光催化分解水析氢作为一种绿色制氢技术,不消耗除太阳能以外的二次能量,为氢能的制取提供了一种可持续性发展方案。光催化剂成本高、有效光吸收范围窄、析氢效率低等问题限制了太阳能光解水制氢在工业领域的应用。针对光解水析氢催化剂存在的问题,结合密度泛函、杂化泛函和第一性原理方法构建了低成本高析氢效率的光催化剂异质结构型,探究了基于过渡金属硫化物异质结光催化剂电子性质、光学激发态性质和晶格动力学性质与析氢效率的关系,获得了低成本、高稳定性、宽光谱有效响应和高析氢效率的光解水制氢催化剂AA-Mo S2/WSe2（A2-MWS4）结构。本文主要研究内容如下:第一部分,Mo S2催化活性与稳定性负相关性。基于Mo S2引入WSe2调控作用,利用密度泛函、杂化泛函构建了光催化析氢异质结构,进行了结构几何优化,动力学稳定性分析,获得了结合能为-0.36 e V、层内距为3.90（?）、应用环境温度达500 K的稳定光解水析氢催化剂A2-MWS4。第二部分,A2-MWS4宽光谱响应太阳能利用光吸收范围。针对当前研究中催化剂有效光吸收范围窄,吸收率较低的问题。利用第一性原理方法及多体格林函数,探究A2-MWS4电子性质、光学激发态性质与A2-MWS4析氢效率的关系,获得了有效电子带隙窄化62%、静介电常数提高26%、光生电子与空穴库仑力减少79%、光生载流子寿命延长21%和太阳光谱吸收范围拓宽5倍的A2-MWS4催化剂结构。第三部分,A2-MWS4晶格动力学性能对析氢性能的影响。针对光热作用下声子散射对光吸收效率影响机理不明确问题,计算了A2-MWS4晶格动力学声子色散参数,分析声子Ridley衰减作用对析氢性能的影响,得出A2-MWS4声子衰减6 me V能量对A2-MWS4氢析出反应有促进作用。