近年来,环境中的放射性核素污染和有机污染严重威胁着生态安全与人类健康,而通过新型环境材料的研发以及分析其在固-液界面的微观反应机理有助于人们更加深入的了解污染物的迁移转化机制,从而进行更有效的管控。纳米零价铁（NZVI）材料是一种新型纳米材料,由于其具有廉价易得、制备简便、高表面活性及对污染物多样的去除机理等特性而逐渐成为环境中众多污染物去除的良好材料,在环境净化领域展现出重要的应用前景。但由于其本身具有的强还原性和磁性,因此极容易在环境治理中被氧化、腐蚀以及发生团聚,这严重影响了 NZVI材料的在环境领域中的应用。因此,NZVI的功能化研究成为现阶段的研究重点。本论文采用表面硫化、基底负载等方法对NZVI材料进行功能化修饰,并将其应用于水环境中放射性核素和氯代有机物的去除,探究功能性纳米零价铁材料对污染物的微观作用机制,评价其在环境领域中的应用价值,具体工作如下:（1）三元金属氢氧化物基纳米零价铁对放射性核素的去除。我们采用水热法合成了二维Ca-Mg-Al-LDH材料,并利用原位生长的方式在其表面负载NZVI颗粒。通过宏观批实验以及微观光谱表征等方式对Ca-Mg-Al-LDH/NZVI以及其对水溶液中U（Ⅵ）的去除行为进行了深入的分析与讨论。结果表明,Ca-Mg-Al-LDH/NZVI具有很高的比表面积（426.8m2·g-1）、丰富的表面官能团（-OH、M-O等）以及对U（Ⅵ）的高去除效率（4 h内可达216.1 mg·g-1）,反应机理主要是通过表面配位作用和还原反应。此外,Ca-Mg-Al-LDH不仅提升了 NZVI的分散性,且其自身的吸附性能也提升了复合材料对U（Ⅵ）的去除能力。（2）MXene基底的NZVI材料对U（Ⅵ）的高效富集。我们利用一种新型二维层状材料MXene作为基底,通过支撑与负载作用对NZVI进行改性,合成了MXFe材料并将其应用于水环境中U（Ⅵ）的去除。通过电子显微镜、XRD、FTIR、VSM等一系列微观表征证明了 MXFe具有优异的稳定性、较高的比表面积、丰富的官能团以及良好的磁性。批实验证明MXFe对U（Ⅵ）的去除过程十分高效,在15 min内可完全去除浓度为10 mg·L-1的污染物,其效率在不同背景离子的溶液中也能维持稳定。而在实际海水体系中,MXFe仍能获得60%以上的去除效率,充分证明材料的稳定性与实际应用价值。最后,通过结合pH影响研究和反应前后的XPS数据得出了 MXFe对U（Ⅵ）的作用机理,即通过氧化还原作用与内层表面配位主导的吸附作用相结合的结果。（3）S/Fe和C/Fe对生物炭负载硫化纳米零价铁材料应用的影响。我们通过合成具有不同C/Fe和S/Fe的系列生物炭基硫化纳米零价铁材料（BC-SNZVI）并应用于U（Ⅵ）的去除,以研究铁、硫和生物炭前驱体的比例对生物炭负载和表面硫化对NZVI改性效果的影响。研究发现,C/Fe和S/Fe的最佳配比分别为1.0和0.14,BC-SNZVI的前驱体对其分散性和结构影响很大。XRD分析证明了 BC1.0-S0.14NZVI在空气中暴露10天后表现了出色的稳定性,通过VSM研究也证实了其优异的磁性,BC1.0-S0.14NZVI可以轻松快速地从水溶液中分离出来。最后,反应动力学和等温线研究表明了对U（Ⅵ）的优越性能,且BC-SNZVI具有优异的反应速度和高效的去除效率,有利于NZVI基和生物炭基材料的进一步研究。（4）生物炭负载的硫化纳米零价铁对废水中U（Ⅵ）的吸附-还原去除。我们通过表面硫化技术与基底负载技术相结合的方式,选择C/Fe为1.0以及S/Fe作为为0.14的前驱体比例,并使用竹荪衍生的生物炭材料负载NZVI以合成DI-SNZVI。DI-SNZVI对U（Ⅵ）的去除可以在3 h内达到最大吸附量427.9 mg·g-1。循环实验和不同水体系的研究进一步说明了 DI-SNZVI在实际应用中的潜在能力。此外,DI-SNZVI具有丰富的表面官能团和FeSx外壳,有利于水溶液中的U（Ⅵ）在其表面进行吸附作用,通过XPS的研究可得,U（Ⅵ）的去除机制是由于材料的吸附反应和氧化还原反应的协同作用。（5）硫化纳米零价铁的制备以及2,4-二氯苯酚的非均相类芬顿降解。我们采用连二亚硫酸盐的一步合成法制备了硫化纳米零价铁（SNZVI）颗粒,并将其应用于2,4-二氯苯酚（DCP）的非均相类芬顿反应。通过XPS、FTIR、BET、XRD、VSM、EPR等表征技术证明,表面硫化技术大大提高了 NZVI的稳定性、比表面积、抗氧化能力、疏水性以及功能性。在氮气氛围下,类芬顿降解效率（86.3%）是吸附效率（12.6%）的约7倍,展现了 SNZVI在环境治理中的巨大潜能。此外,通过反应机理的讨论可知,降解过程是由类芬顿反应以及活性氧物种（ROS）主导,通过引入H2O2所产生的自由基会优先降解DCP而不是腐蚀SNZVI。最后,通过GC-MS证实,DCP主要降解生成无害的烷烃和无机物,显着降低了 DCP的毒性。本文研究了不同功能化的NZVI在微观结构、晶型、表面官能团等理化性质的不同,以及其对放射性核素U（Ⅵ）以及氯代有机物DCP的去除效果,探究了其反应机理。以上研究表明表面硫化和基底负载均可以作为NZVI功能化的有效方式,这些结果对相关研究具有重要的参考价值。