硫和碳元素广泛分布于地球的各个圈层之中,确定含硫/碳化合物的存在形式以及它们与各种矿物之间的化学反应一直是凝聚态物理和地学等领域的热点研究课题。由于地球内部不同圈层的温压条件、氧化还原环境和矿物组分的复杂性,确定含硫/碳化合物的存在形式面临着巨大的挑战。针对以上问题,本文利用课题组自主发展的CALYPSO结构预测方法结合高温高压实验技术,在地球深部温压条件下,对硫和碳元素及其化合物的高压行为开展了深入的研究,并取得了如下创新性成果:1.火山喷发释放的SO2比喷发出的熔体中所能容纳的硫含量高出几个数量级,这就是著名的“过量硫”谜团。研究发现部分火山喷发时所释放的硫来源于地幔,因此探索地幔条件下硫-氧化合物的存在形式是破解该谜团的关键。本文采用课题组自主发展的CALYPSO结构预测软件,在高压下预言了可稳定存在的S3O4新型化合物。进一步计算发现,俯冲至地球内部的含硫矿物（如:Ca SO4、Mg SO4、Fe S和Fe S2）可以与Fe和Fe OOH发生氧化还原反应产生S3O4,而当S3O4随地幔柱输运至近地表,便会分解产生SO2和硫单质。研究工作为破解“过量硫”谜团和理解地球内部的硫循环提供了新机制。2.蓝钻是金刚石晶格中的部分碳原子被硼原子替换产生的。研究表明部分天然蓝钻产自下地幔顶部,然而下地幔中缺乏硼元素,探究地幔蓝钻中硼的来源一直是地学领域的研究热点。本论文通过第一性原理计算方法设计了一系列碳酸盐与金属硼化物的反应,并与实验人员合作通过高压拉曼谱图和透射电子显微镜观测,证实碳酸盐在地幔温压条件下可以被金属硼化物还原生成金刚石及硼单质,从而提出超深金刚石中硼杂质源于碳酸盐和金属硼化物氧化还原反应的新思路。3.目前在部分产自地幔过渡区的金刚石中发现了以分子氮形式存在的包裹体,探究这些分子氮的来源是一个地学领域的重要研究课题。本论文通过第一性原理计算方法设计了一系列碳酸盐与金属氮化物的氧化还原反应,并与实验人员合作,选取碳酸镁与铁氮化合物开展了高温高压实验研究。研究证实了在地幔温压条件下碳酸盐可被金属氮化物还原生成金刚石及分子氮,并为超深金刚石中分子氮包裹体的来源提供了新的思路。