【摘 要】
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厘清钾长石的溶解-沉淀过程一直是地球化学较为活跃的领域之一,已取得的研究成果有助于人们理解储层条件下矿物间的转化过程,对后续研究砂岩贮藏的油气储集具有积极的指导意义。本文以钾长石为研究对象,在静态条件下分别开展了有机酸（乙酸、草酸）和清水溶蚀钾长石模拟实验,利用Gaussian模拟软件从量子化学的角度计算出络合反应的结合能,并借助电感耦合等离子质谱仪、扫描电镜等表征手段,明确了矿物之间具体的转化反
【基金项目】
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国家科技重大专项（2016ZX05006-007）； 国家自然基金（青年）（41602138）；
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厘清钾长石的溶解-沉淀过程一直是地球化学较为活跃的领域之一,已取得的研究成果有助于人们理解储层条件下矿物间的转化过程,对后续研究砂岩贮藏的油气储集具有积极的指导意义。本文以钾长石为研究对象,在静态条件下分别开展了有机酸（乙酸、草酸）和清水溶蚀钾长石模拟实验,利用Gaussian模拟软件从量子化学的角度计算出络合反应的结合能,并借助电感耦合等离子质谱仪、扫描电镜等表征手段,明确了矿物之间具体的转化反应并计算出相应的反应速率。实验结果如下:（1）清水溶蚀钾长石的过程可以分为两个阶段:第一阶段,钾长石以溶解为主,其速率为1.57×10-9mol·kg-1·s-1;第二阶段,白云母的沉淀反应占主导,其速率为1.13×10-11mol·kg-1·s-1。溶蚀反应RA-△G之间的函数关系非线性,被分为三个不同的区域:（a）△G<-75k J·mol-1为远平衡区,溶解速率随着△G的增加而缓慢下降;（b）-75k J·mol-1≤△G≤-55k J·mol-1为过渡平衡区,溶解速率急剧减小;（c）-55k J·mol-1<△G<0k J·mol-1为近平衡区,溶解反应的RA趋于稳定。（2）乙酸溶蚀钾长石的过程中:第一阶段钾长石以溶解为主,其速率为3.27×10-9mol·kg-1·s-1;第二阶段,高岭石的沉淀反应占优势,其速率为4.55×10-11mol·kg-1·s-1。RA-△G之间的关系被划分为:（a）△G<-105k J·mol-1为远平衡区;（b）-105k J·mol-1≤△G≤-45k J·mol-1为过渡平衡区;（c）-45k J·mol-1<△G<0为近平衡区,速率对自由能的依赖性较前一阶段减弱。（3）草酸溶蚀钾长石的过程中:第一阶段,钾长石以溶解为主,其速率为5.94×10-9mol·kg-1·s-1;第二阶段,高岭石的沉淀反应占上风,其速率为7.36×10-11mol·kg-1·s-1。溶蚀反应RA-△G的关系被分为三块不同的区域:（a）△G<-116k J·mol-1为远平衡区,溶解速率约为常数;（b）-116k J·mol-1≤△G≤-58k J·mol-1为过渡平衡区,溶解速率随着△G的增加而骤然下降;（c）-58k J·mol-1<△G<0k J·mol-1为近平衡区,平均溶解速率RA大体相同。本文通过比较三种地层中常见流体对钾长石的溶蚀,从化学角度分析了溶蚀差异的内在原因,初次完整地计算出钾长石在远平衡及近平衡条件下的反应速率并推测出相应的化学反应,明确界定了远、近平衡的范围,得到了室内外反应速率数值存在差异的原因,为现场油气勘探提供了有力的理论支持。
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