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碳纳米管(CNTs)具有极大的长径比、优异的力学特性、良好的化学稳定性和热稳定性,可用作复合材料增强体,有着广阔的应用前景。但是碳管易发生团聚,与聚合物基体中界面结合力弱,使其在聚合物复合材料中的增强效果受到制约。为了改善碳管的分散性,提高碳管与基体间的界面结合力,我们对多壁碳纳米管(MWCNTs)分别进行共价、非共价和混杂功能化改性,然后采用溶液共混法,将三种功能化类型的MWCNTs按不同质量分数分别加入环氧树脂(EP)以制备MWCNTs/EP复合材料。通过拉伸试验和热重分析,研究MWCNTs的功能化类型及含量对复合材料力学性能和热学性能的影响,并对复合材料拉伸试件断面进行SEM观察分析。本文中石墨烯(Graphene)是指单层或有限层的石墨晶体,它具有高的比表面积,优异的力学、电学和热学性能,其杨氏模量和拉伸强度可与碳纳米管相媲美。由于尺寸所限,目前文献中所报道的石墨烯纳米复合材料大都属于功能复合材料领域。随着大尺寸石墨烯材料制备方法的出现,使得石墨烯纳米复合材料有可能应用于结构工程领域。本文先以天然鳞片石墨为原料制备氧化石墨,再在去离子水中利用超声分散将氧化石墨剥片制得氧化石墨烯,最后在水合肼的作用下搅拌一周,制得较大尺寸的石墨烯。采用溶液共混法,将石墨烯和MWCNTs按不同质量分数分别加入环氧树脂(EP)以制备Graphene/MWCNTs/EP复合材料。通过拉伸试验和复合材料断面SEM观察,研究石墨烯在聚合物基体中的含量、大小对复合材料力学性能的影响,探索石墨烯纳米复合材料成为未来高性能结构材料的可能性和制备方法。主要结果如下:(1)与共价功能化复合材料(MWCNTs-Epon828/EP)和非共价功能化复合材料(MWCNTs-PPA/EP)相比,混杂功能化复合材料(MWCNTs-Epon828-PPA/EP)的力学性能和热学性能最佳。当MWCNTs质量分数为0.3%时,其拉伸强度、弹性模量和断裂伸长率比纯EP分别提高30%,62%和26%。(2)从石墨烯的SEM和TEM图像可以看出,本文制得的石墨烯为表面皱褶的片层结构,层数约为3~5层。石墨烯片层尺寸一般在15μm×20μm大小,分散较好。(3)当石墨烯和MWCNTs总共占EP的质量分数为为0.1%时,Graphene/MWCNTs-Epon828/EP复合材料的拉伸强度达最大值,拉伸强度、弹性模量和断裂伸长率分别比纯EP增加了35%、65%和34%,是目前本文所制得的复合材料中力学性能最好的。与单纯添加功能化碳纳米管的复合材料相比,添加了更低含量的石墨烯和碳纳米管的EP复合材料的力学性能要更好。