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石墨烯具有非常多的物理类亦或是化学类性质,例如量子遂穿效应,异常量子霍尔效应,良好的导电性以及延展性。但是石墨烯具有两个很大的缺点,阻碍了其在实际生活中的广泛应用。即不存在带隙以及没有磁性。因此,我们需要通过各种物理或者化学手段来修饰石墨烯,以使得被修饰的体系突破这两个障碍。与此同时,我们发现石墨烯中天然存在很多缺陷,如Frenkel缺陷、Schottky缺陷、杂质原子缺陷以及线面体缺陷等。这些缺陷的存在使得我们通过掺杂的办法来修饰石墨烯成为了可能。为了拓展石墨烯材料的应用,研究者发现,将可以精准控制的不同核壳结构进行掺杂,形成的改性的石墨烯薄膜,往往可以使得体系表现出更加优秀的光、电、磁以及催化性能。本文以石墨烯为主要研究对象,采用DFT方法进行模拟计算,系统深入地研究了单层石墨烯的电子性质以及基于过渡金属掺杂形成的二维过渡金属-石墨烯薄膜的电子结构调控,得出了一些有意义的结论,并以此为基础探讨了该类异质结构在纳米光电子器件中的潜在应用。本文的主要工作及创新点如下:1.利用第一原理计算进行了Fen/Xm（X=C、N、O、Cl、S、F）核/壳团簇嵌入石墨烯体系的结构、电子和单层的磁性研究,其中n和m分别为1、2、3和4、6。我们发现Fe/S4、Fe/C4和Fe3/Cl6核/壳团簇嵌入石墨烯的时候表现出无磁性。另外Fe3/F6掺杂系统在这些体系中具有最高的磁矩。磁性的来源可以归结于铁原子之间的铁磁耦合。计算表明,铁原子在不同壳层C、N、O、Cl、S和F中保持高自旋状态。另一方面,高自旋状态也有效地被铁原子的数量所控制。Fen/Xm核/壳系统嵌入石墨烯体系在纳电子学、自旋电子学和磁存储设备方面有着潜在应用。2.具有C2h点对称性的Fe/N2-G系统能够促进氧气吸附。铁原子与氧气原子之间的强相互作用可以被具有铁原子的较高能级的dz 2所确定。CO在Fe/N2-G的系统上通过Langmuir-Hinshelwood（LH）路径(CO+O2→OOCO→CO2+Oads)进行反应,其能量势垒为0.43 eV。)结果可以为选择以石墨烯基的低成本以及高效率的非贵金属催化剂提供有价值的指导。3.开发简便的操控磁性的方法以及检测材料的自旋方向的器件是自旋电子学应用过程中的关键问题。使用电场控制自旋方向的优势是可以在一个薄片上实现自旋的控制。基于此,我们证明了三个磷原子掺杂石墨烯与氮化硼组成的异质结系统的自旋极化方向以及电场对自旋磁矩的有效控制。对比三个碳原子,氧原子以及氮原子掺杂单空位石墨烯与氮化硼组成的异质结系统,这种电场对自旋磁矩的有效控制仅仅在三个磷原子掺杂石墨烯与氮化硼组成的异质结系统中实现。同时,电场可以将三个磷原子掺杂石墨烯与氮化硼组成的异质结的电子性质由双极磁性半导体转变为自旋无带隙半导体。这种变化是可逆的。这种材料的磁性可以在一个较高的居里温度下实现。计算结果可以为电场控制自旋取向提供理论预测。总之,我们通过理论计算的方法利用核壳结构掺杂石墨烯,来改变其本征性质,从而跨越石墨烯的两大缺点,为将来实验中能够集成多用途石墨烯提供了指导。