可见光响应纳米TiO2-xNx的制备及其性能研究

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以TiO2半导体为基础的光催化技术可利用光能氧化分解污染物,在环境污染治理方面具有广阔的应用前景。但TiO2禁带宽度大(锐钛矿3.2eV),只能利用波长λ<385nm的紫外线(仅占太阳光能<5%),这使TiO2作为光催化剂在实际应用中难以大规模推广应用。 非金属元素氮对TiO2的掺杂改性,是拓展TiO2吸收光谱的有效途径,但所报道的制备方法设备昂贵。本文以廉价的尿素为氮源,采用sol-gel法制备氮掺杂TiO2光催化剂,以甲醛和亚甲基蓝为光催化降解对象,探讨了sol-gel法制备过程中的影响因素,通过正交试验及方差分析得到最佳制备条件,与未掺氮TiO2和P-25型TiO2的光催化性能进行比较。在此基础上,采用浸渍提拉法制备TiO2-xNx薄膜,探讨TiO2-xNx薄膜在可见光作用下对E.coli的杀菌作用,运用正交实验法得出TiO2-xNx薄膜的最佳制备条件。TiO2-xNx粉体晶相和薄膜表面形貌分别利用XRD和AFM进行表征。 研究结果表明:①Sol-Gel法能制备得到锐钛矿型TiO2-xNx粉体,平均粒径约24.3nm,在可见光下作用下能有效去除MB,HCHO等污染物,但其吸附性能低于P—25型TiO2。②Sol—gel法制备TiO2-xNx受溶胶pH、酸种类、氮源及其氮浓度、热处理温度和处理时间等因素的影响,正交实验及其方差分析表明,热处理温度是影响TiO2-xNx可见光活性的关键因素,最佳制备条件下的TiO2-xNx在60min的可见光作用下,HCHO去除率达58.7%。③TiO2-xNx薄膜的AFM图谱表明,氮元素的掺杂能改善薄膜表面颗粒的均匀度,在可见光下具有灭菌作用;正交优化实验表明热处理条件是影响薄膜制备的关键因素,各个影响因素的主次顺序为热处理温度>热处理时间>停留温度排列。最佳条件下制备的TiO2-xNx薄膜,当可见光作用30min时,E.coli的杀菌率达到57.7%。④Ag的协同掺杂和在TiO2-xNx薄膜表面的沉积均有利于TiO2-xNx薄膜杀菌性能的提高,有可能两者杀菌作用的机制存在差异性。 论文还探讨了TiO2-xNx对可见光激活机制,为TiO2-xNx的大规模制备和该技术将来的实际应用奠定了理论基础。
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