人工皮肤对于发展柔性仿生机械感知设备意义重大,可广泛应用于类人机器人、人造假肢、先进医疗设备等领域。当前大多数人工皮肤普遍采用聚合物材料构建,但传统聚合物材料无法抵抗机械损伤且很难降解,会显著降低人工皮肤的服役鲁棒性和环境兼容性。如何提高人工皮肤的服役鲁棒性并在使用后可以较低的环境成本处理是亟待解决的问题。此外,目前人工皮肤的机械感知精度较低、持续工作时间短,很难满足人们对可穿戴设备的高性能、智能化需求。因此,亟需开发具备高精度传感能力的人工皮肤,且器件无需外部供能就可以长时间工作。本文围绕人工皮肤的鲁棒性、环境兼容性以及机械感知功能开展了一系列研究工作。通过优化自修复聚氨酯材料的力学性能、自修复能力、可降解性、表面活性等特性,使人工皮肤具有高鲁棒性和出色的环境兼容性。通过分子链段设计以及导电材料掺杂等手段调控聚氨酯的导电性,将其用于人工皮肤的电极和阻变层。基于摩擦静电感应效应,使人工皮肤具有了自驱动机械感知能力,无需外部供电即可持续工作。利用电化学掺杂机制实现了机械感知信息的存储、处理,极大地提高了人工皮肤的传感精度。通过分子结构及组分设计开发了3种自修复聚氨酯弹性体。对软硬段组分比例进行调控制备了具有出色可拉伸性的自修复聚氨酯弹性体,证明了基体中存在大量的动态可逆氢键和二硫键可使断裂分子链重连实现自主修复。自修复聚氨酯弹性体薄膜的断裂应力为12 MPa,断裂应变达到700%,韧性高达32.8 MJ/m3,可自主修复表面划痕,时间为24小时。通过软硬段协同设计制备了可降解自修复聚氨酯弹性体。揭示了软硬段的分子结构及组分比例对可降解自修复聚氨酯弹性体的力学性能、自修复能力和可降解性的提升机制。降解30天后薄膜的质量损失率达25%,且无细胞毒性。可降解自修复聚氨酯弹性体薄膜的断裂应力和应变为23 MPa和890%,韧性高达81 MJ/m3,断裂后可自主修复,修复时间为7小时,修复效率超过90%。通过引入聚醚嵌段聚合物作为软段制备了具有表面活性功能的水性自修复聚氨酯弹性体,其可将水与硅片的接触角降低至34.42°,可在2小时内修复表面划痕。分别对自修复聚氨酯弹性体进行炭黑、离子液和PEDOT:PSS掺杂制备了3种自修复导电聚氨酯弹性体。通过在自修复聚氨酯弹性体基体中掺杂炭黑制备了自修复导电弹性体。揭示了炭黑掺杂对自修复导电弹性体的力学性导电性、自修复能力的影响规律,使其具有2 KΩ电阻、350%断裂伸长率、4.5 MPa杨氏模量以及室温下大于70%的自修复效率。在可降解自修复聚氨酯弹性体中掺杂离子液制备了离子凝胶。通过控制离子液分子量和组分比例使离子凝胶具有出色的导电性和高韧性,其电阻为2MΩ,断裂应变高达1400%,断裂应力为10 MPa,韧性达到50 MJ/m3。将水性自修复聚氨酯弹性体与PEDOT:PSS共混制备了自修复阻变弹性体。揭示了PEDOT:PSS含量对自修复阻变弹性体的导电性和自修复能力的影响规律,使其具有20 KΩ电阻、50%可拉伸性和电导修复能力。基于开发的自修复聚氨酯弹性体和导电弹性体,设计构筑了全有机同质结构人工皮肤。人工皮肤在50%拉伸变形下能稳定传感压力,在被剪断并自修复后其可拉伸性能和机械感知能力均可恢复,恢复效率超过90%。利用可降解自修复聚氨酯弹性体和离子凝胶设计构筑了绿色高鲁棒人工皮肤。器件可承受50%循环拉伸变形并保持机械感知性能不变,抗缺口撕裂超过300%拉伸形变,自主修复7小时候后可拉伸性能和机械感知能力完全恢复,且全器件在水中完全可分解。采用自修复阻变弹性体和离子凝胶构建了有机电化学神经形态器件。系统研究了自修复阻变弹性体的掺杂状态和离子凝胶的组分对神经形态器件阻变特性的调控规律。通过耦合摩擦静电感应和电化学掺杂两种效应构筑了高精度机械感知人工皮肤,其机械感知精度相较于摩擦电式人工皮肤得到极大提升,同时具有高服役鲁棒性和瞬态特性。本研究将极大推动自修复聚氨酯材料及高性能人工皮肤在类人机器人、人造假肢、先进医疗设备等领域的实际应用。