【摘 要】
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双酚A（BPA）是一种重要的化工原料,暴露于环境中的BPA会破坏生物体正常的代谢、分泌和生殖等功能,且难以彻底去除。本文选用双酚A作为目标污染物,利用壳聚糖-埃洛石纳米管（CS-HNTs）固定化漆酶降解去除BPA。本文采用化学沉淀法制备固定化载体,并采用多种表征手段对其进行分析;研究CS-HNTs吸附-共价结合固定化漆酶（lac@CS-HNTs）的最优条件,并探究固定化前后漆酶的酸碱稳定性、存储稳
【基金项目】
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湖北省教育厅创新团队项目,矿山生态环境修复研究,项目编号:T2020002； 武汉市科技局应用基础前沿专项项目,EK+漆酶修复体系的构建及对重金属-有机复合污染耕地的修复研究,项目编号:2020020601012274；
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双酚A（BPA）是一种重要的化工原料,暴露于环境中的BPA会破坏生物体正常的代谢、分泌和生殖等功能,且难以彻底去除。本文选用双酚A作为目标污染物,利用壳聚糖-埃洛石纳米管（CS-HNTs）固定化漆酶降解去除BPA。本文采用化学沉淀法制备固定化载体,并采用多种表征手段对其进行分析;研究CS-HNTs吸附-共价结合固定化漆酶（lac@CS-HNTs）的最优条件,并探究固定化前后漆酶的酸碱稳定性、存储稳定性、热稳定性和热失活动力学;研究游离漆酶、lac@CS-HNTs及灭活后的固定化漆酶对BPA的去除性能,经过对比研究BPA的降解产物,从而分析BPA的降解途径。主要结论如下:（1）CS-HNTs呈中空管状结构,其管长600 nm左右,内径20-30 nm,外径50-70 nm,表面含有大量的羟基,壳聚糖包覆在纳米管的外表面上,两者主要是通过氢键进行复合的,改性后的材料并没有破坏纳米管的原有结构。（2）通过软件Design-expert 11分析优化,CS-HNTs对漆酶的最优固定化条件为:戊二醛浓度为0.6%,给酶量1.02 mg/m L,pH=4.68,固定时间2.65 h,在此条件下,酶活达到最大值,酶载量达到60.1 mg/g。（3）游离漆酶与lac@CS-HNTs分别在40℃、45℃时达到最大酶活,固定化前后漆酶在各自最适温度下的热失活符合一步失活模型。lac@CS-HNTs的酸碱稳定性及存储稳定性均强于游离漆酶,拓宽了漆酶的应用范围。游离漆酶的米氏常数Km=76.26μM,低于lac@CS-HNTs（Km=142.23μM）,表明游离漆酶对ABTs的亲和力高于lac@CS-HNTs,这可能是因为漆酶在CS-HNTs上的共价负载导致传质受到约束,降低了酶对底物的反应速率。（4）当BPA初始浓度为40 mg/L时,游离漆酶降解BPA的最佳条件为:溶液pH为5,反应时间为10 h,反应温度为35℃;lac@CS-HNTs去除BPA的最佳条件为:溶液pH为5,时间为12 h,温度为45℃,此条件下,去除率达到87.31%。lac@CS-HNTs在去除BPA时,主要依赖于负载在载体上的漆酶对BPA的催化降解。lac@CS-HNTs经过8次重复使用后,BPA去除率仍能达到44.2%。
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