碳纤维增强聚合物基复合材料因其具有高比强度和高比刚度而被广泛应用于航空航天、汽车、风力发电、燃料电池、深海钻井平台等多个行业。复合材料的界面会影响应力和裂纹的传播方式和整个复合材料的破坏模式,是复合材料力学性能的主要决定因素,也是复合材料中至关重要的一部分。但碳纤维光滑、惰性的表面使其很难与树脂形成强大的界面结合强度。因此,碳纤维的前期表面处理过程是必不可少的环节,通过增加纤维表面粗糙度、表面能和化学键合等物理和化学方式提高复合材料的界面结合强度。但是,很多改性方法在提高界面性能的同时,却存在牺牲碳纤维本体强度,污染环境,步骤繁琐等问题。本文将从碳纤维、环氧树脂的自身特性及其复合材料界面微结构角度出发,在不损伤碳纤维本体强度和减少环境污染的前提下,以提高碳纤维复合材料界面结合强度为目标,借助重氮反应的灵活性,设计制备出苯胺接枝碳纤维、苯甲酸接枝碳纤维和碳纳米管/碳纤维多尺度增强体,并对其微观、宏观性能以及增强增韧机制进行表征和分析。以熔融尿素作为反应介质,利用重氮接枝方法快速将单一种类的含氧官能团——苯甲酸基团引入到碳纤维表面。苯甲酸基团的引入提高了碳纤维表面粗糙度和表面能,并且羧基可与树脂基体发生界面化学反应,在界面区域起到了化学键合作用,较大程度地提高了复合材料的界面结合能力。碳纤维复合材料的界面性能经过熔融重氮接枝苯胺基团后得到了显著的改善,与未处理碳纤维复合材料相比,其复合材料的界面剪切强度(IFSS)和层间剪切强度(ILSS)分别提高了66.4%和46.7%,抗冲击强度提高了30.2%。此外,苯甲酸接枝碳纤维的单丝拉伸强度仍保持着理想的本体强度,几乎没有受到损伤。为进一步提高碳纤维的改性效果,利用重氮接枝技术在水相中对碳纤维进行改性处理,在碳纤维/环氧树脂复合材料界面中引入苯胺基团,系统研究了反应配比对碳纤维表面微结构、化学组成和复合材料界面性能的影响。苯胺基团的引入改善了纤维表面极性、粗糙度及浸润性,提高了纤维与树脂间的接触面积和力学锁合作用效果,从而提高了碳纤维/环氧复合材料的界面粘接性能。当碳纤维、对苯二胺、亚硝酸异戊酯的物质的量比为1:4:2,反应时间为12 h时,纤维表面化学组成、形貌以及复合材料界面性能达到最佳状态。苯胺接枝碳纤维复合材料的IFSS和ILSS由未处理碳纤维复合材料的46.8 MPa和41.5 MPa,分别提高至81.1 MPa和62.5 MPa,分别提高了73.3%和50.6%,抗冲击强度也提高了34.9%,与此同时,苯胺接枝碳纤维的单丝拉伸强度降幅控制在3%以内。以改性效果较好的苯胺接枝碳纤维表面的氨基作为第二次重氮反应的活性中心,利用重氮接枝反应的高适配性,通过二次重氮反应将未处理的多壁碳纳米管以化学键合的形式接枝到碳纤维表面,得到了一种碳纳米管/碳纤维(CNT/CF)多尺度增强体。表征结果显示,碳纳米管以不同角度均匀分布在碳纤维表面,同时未出现团聚现象。与未处理碳纤维/环氧复合材料相比,CNT/CF多尺度增强体复合材料的ILSS和IFSS分别提高了79.0%和104.7%,抗冲击强度也提高了49.7%。碳纳米管独特的大长径比结构和二次重氮反应后碳纤维表面残留的大量氨基基团改善了纤维表面极性、粗糙度、浸润性,同时碳纳米管通过化学键合作用和力学锁合效应牢固地连接着纤维与树脂基体,从而大幅度提高了复合材料的整体界面粘接性能。与此同时,本课题采用的温和的制备工艺以及碳纳米管对碳纤维表面缺陷的修复使碳纤维的单丝拉伸强度提高了8.7%。