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氮氧化物是大气的主要污染物之一,选择性催化还原技术是脱除固定源氮氧化物的有效方法。应用最广泛的是高温选择性催化还原脱硝工艺,该工艺废弃的钒钛系催化剂是有毒的固体废物,会对环境造成二次污染。低温选择性脱硝技术具有节能环保和运行成本低的特点,近年来得到越来越多研究者的关注。研究表明,低温选择性脱硝技术的主要障碍是低温范围内活性不高,抗SO2毒化性能差等。针对以上问题,本文以MnOx-TiO2催化剂为基础,通过Fe、Ce改性以改善催化剂的低温脱硝性能。
催化脱硝活性测试和分析表征(XRD,BET,XPS,H2-TPR,NH3-TPD)结果表明,Fe和Ce单独掺杂均可以提高MnOx-ZiO2催化剂的低温催化活性,这是由于Fe和Ce单独改性能增加催化剂的储氧能力,提高催化剂的比表面积和表面酸含量,从而促进NH3在催化剂表面的吸附和活化。组分为0.08Fe/MnOx-TiO2和0.05Ce/MnOx-TiO2的催化剂在105℃均能达到90%以上的脱硝效率。
在单独改性的基础上,研究了Fe和Ce同时改性的MnOx-TiO2催化剂,考察催化剂的活性,结果发现Fe和Ce同时掺杂可以进一步提高催化剂的低温脱硝活性,在99℃就能达到90%的脱硝率。对0.05Ce0.08Fe/MnOx-TiO2进行XRD、BET分析表征发现,催化剂的活性组分在TiO2载体上的分散性提高,催化剂的比表面积增加;XPS分析结果表明催化剂表面化学吸附氧增加,Mn以MnO2和Mn2O3的形式存在,Ce和Fe的加入促进了MnO2和Mn2O3之间的转化,有利于脱硝反应的进行;H2-TPR、NH3-TPD分析结果表明催化剂表面的弱酸和中强酸含量提高,低温氧化还原能力提高。考察SO2对催化剂活性的影响,发现MnOx-TiO2和0.08Fe/MnOx-TiO2催化剂在SO2反应气氛中失活很快,0.05Ce/MnOx-TiO2催化剂失活速度相对较慢,0.05Ce0.08Fe/MnOx-TiO2催化剂一直保持90%的脱硝率,说明Ce的加入能降低硫酸盐在催化剂表面的稳定性,多金属掺杂能提高催化剂的抗SO2性能。
通过本文的研究,制备了一种Fe和Ce共同改性的MnOx-TiO2催化剂,与现有的低温脱硝催化剂相比,该催化剂的低温脱硝活性高,抗SO2毒化的能力强。为低温选择性催化还原脱硝工艺实现工业应用提供了依据。
催化脱硝活性测试和分析表征(XRD,BET,XPS,H2-TPR,NH3-TPD)结果表明,Fe和Ce单独掺杂均可以提高MnOx-ZiO2催化剂的低温催化活性,这是由于Fe和Ce单独改性能增加催化剂的储氧能力,提高催化剂的比表面积和表面酸含量,从而促进NH3在催化剂表面的吸附和活化。组分为0.08Fe/MnOx-TiO2和0.05Ce/MnOx-TiO2的催化剂在105℃均能达到90%以上的脱硝效率。
在单独改性的基础上,研究了Fe和Ce同时改性的MnOx-TiO2催化剂,考察催化剂的活性,结果发现Fe和Ce同时掺杂可以进一步提高催化剂的低温脱硝活性,在99℃就能达到90%的脱硝率。对0.05Ce0.08Fe/MnOx-TiO2进行XRD、BET分析表征发现,催化剂的活性组分在TiO2载体上的分散性提高,催化剂的比表面积增加;XPS分析结果表明催化剂表面化学吸附氧增加,Mn以MnO2和Mn2O3的形式存在,Ce和Fe的加入促进了MnO2和Mn2O3之间的转化,有利于脱硝反应的进行;H2-TPR、NH3-TPD分析结果表明催化剂表面的弱酸和中强酸含量提高,低温氧化还原能力提高。考察SO2对催化剂活性的影响,发现MnOx-TiO2和0.08Fe/MnOx-TiO2催化剂在SO2反应气氛中失活很快,0.05Ce/MnOx-TiO2催化剂失活速度相对较慢,0.05Ce0.08Fe/MnOx-TiO2催化剂一直保持90%的脱硝率,说明Ce的加入能降低硫酸盐在催化剂表面的稳定性,多金属掺杂能提高催化剂的抗SO2性能。
通过本文的研究,制备了一种Fe和Ce共同改性的MnOx-TiO2催化剂,与现有的低温脱硝催化剂相比,该催化剂的低温脱硝活性高,抗SO2毒化的能力强。为低温选择性催化还原脱硝工艺实现工业应用提供了依据。