【摘 要】
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因为传统化石能源的大量采用和即将面临的能源短缺,氢能被选用为有潜力的能源载体。化石燃料制氢等方法制取氢气会造成大量污染,利用催化剂催化硼氢化钠（Na BH4）水解产生氢气已经被人们广泛关注。贵金属催化剂表现出良好的催化活性和稳定性,但是有限的资源和较高的成本限制了它的大规模使用。所以,开发非贵金属催化剂成为首要任务。本文制备了两类不同的负载型催化剂。一类是全部采用非贵金属材料制备了单载体（泡沫铜）
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因为传统化石能源的大量采用和即将面临的能源短缺,氢能被选用为有潜力的能源载体。化石燃料制氢等方法制取氢气会造成大量污染,利用催化剂催化硼氢化钠（Na BH4）水解产生氢气已经被人们广泛关注。贵金属催化剂表现出良好的催化活性和稳定性,但是有限的资源和较高的成本限制了它的大规模使用。所以,开发非贵金属催化剂成为首要任务。本文制备了两类不同的负载型催化剂。一类是全部采用非贵金属材料制备了单载体（泡沫铜）Co-Fe-B/泡沫铜催化剂,另一类是在此基础之上引入光吸收材料制备了双载体（泡沫镍和g-C3N4）g-C3N4/Co-M-B/（M=Fe、Mo）泡沫镍复合催化剂,以希望进一步提高非贵金属的催化活性。通过XRD、XPS、SEM、TEM、EDX和ICP-MS等对催化剂进行表征,同时对催化Na BH4水解性能进行探究。主要研究内容与结果如下:1、通过化学沉积的方法合成了Co-Fe-B/泡沫铜催化剂。并对其催化Na BH4水解性能进行了探究,结果如下:随着p H值从11.0增加到12.0,产氢速率（HGR）明显增加,但随着p H值从12.0增加到12.5时,HGR降低。即优化最佳p H值为12.0时,获得了良好的催化活性。在最佳p H=12.0时制备的Co-Fe-B/泡沫铜材料具有最小的粒径尺寸,催化Na BH4水解的产氢速率为10690.3 m L·min-1·g-1cat.,表观活化能（Ea）值为55.6 k J·mol-1。Co-Fe-B催化剂具有独特的中空的球形结构（p H=12.0）,除了其独特的表面结构外,Co、Fe和Co3B的协同作用是其在催化反应中取得优异活性的另一个原因。2、通过化学沉积的方法制备了g-C3N4/Co-Fe-B/泡沫镍复合催化剂。通过工艺优化,得到以下结论:当还原剂浓度为0.9 mol·L-1时制备的g-C3N4/Co-Fe-B/泡沫镍复合催化剂粒径尺寸最小,其在自然状态和氙气灯光照射下催化Na BH4水解的产氢速率为分别为11164.1和14005.7 m L·min-1·g-1cat.,表观活化能值分别为48.4、45.0k J·mol-1。值得注意的是,在引入光以后,其催化产氢速率明显增加,表观活化能明显降低,这说明g-C3N4/Co-Fe-B/泡沫镍复合催化剂的催化活性明显提高。3、通过化学沉积的方法制备了g-C3N4/Co-Mo-B/泡沫镍复合催化剂,并研究了Co2+:Mo O42-的摩尔比对g-C3N4/Co-Mo-B/泡沫镍复合催化剂催化Na BH4水解的性能影响,结果如下:当Co2+:Mo O42-的摩尔比为1:1时制备的g-C3N4/Co-Mo-B/泡沫镍复合催化剂在自然状态和氙气灯光照射下催化Na BH4水解的产氢速率为分别为8372.7和9957.7 m L·min-1·g-1cat.,表观活化能值分别为55.8、52.6 k J·mol-1。此外化学沉积过程中Mo2C的生成吸引了g-C3N4上光电子的转移,并促进了光催化,从而提高了g-C3N4/Co-Mo-B/泡沫镍复合催化剂的催化活性。
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