【摘 要】
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Mn基反钙钛矿化合物为磁性多功能材料,晶格结构与钙钛矿类似,因具有潜在的应用价值而获得广泛的关注。目前,已经在多种Mn基反钙钛矿化合物中发现了磁卡效应,有望作为固态制冷工质。本论文以Mn3Sn C的磁卡效应为研究起点,研究了如何拓宽磁卡效应工作温区。同时研究稀土Dy掺杂或C空位对该体系材料晶格、磁性和热学性能的影响。Mn基反钙钛矿化合物材料的导电性能与金属材料相近,但是其价键结构一直不清楚,该类材
【基金项目】
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国家自然科学基金（51802014,61875009）；
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Mn基反钙钛矿化合物为磁性多功能材料,晶格结构与钙钛矿类似,因具有潜在的应用价值而获得广泛的关注。目前,已经在多种Mn基反钙钛矿化合物中发现了磁卡效应,有望作为固态制冷工质。本论文以Mn3Sn C的磁卡效应为研究起点,研究了如何拓宽磁卡效应工作温区。同时研究稀土Dy掺杂或C空位对该体系材料晶格、磁性和热学性能的影响。Mn基反钙钛矿化合物材料的导电性能与金属材料相近,但是其价键结构一直不清楚,该类材料到底是半导体材料还是金属材料没有定论,本文用光学表征手段探索了该体系材料的结合键信息,对确定材料的属性和应用范围起了重要作用。采用物理复合的方式扩宽了材料的磁卡效应工作温区。高温烧结Mn3Sn C和Mn3Cu N,得到相变温区连续变化的（Mn3Sn C）x/（Mn3Cu N）y（x:y=10:1,9:1,8:1,7:1）单体材料,将其混合并研磨均匀,形成复合材料。和Mn3Sn C相比,复合材料磁制冷温区由275 K-285 K扩展为220 K-300 K,但其磁熵变值降低,进一步研究发现了扩展制冷温区与提高磁熵变值的竞争关系。该项研究不仅对反钙钛矿材料体系,对其它复合磁制冷材料体系的研究有重要的参考价值。Mn3Sn C表现为一级相变,伴随着相变潜热,但相变温区过窄。为调节Mn3Sn C的性能,对Mn3Sn C进行了稀土Dy掺杂和C缺位的研究。Mn3Sn1-xDyxC（x=0,0.05,0.10）显示为反钙钛矿立方结构,晶格常数随x增加而减小。x增加,Mn3Sn1-xDyxC的相变温区向低温移动,熵变值下降。Mn3Sn Cx（x=0.8、0.9、1.0、1.1）显示为反钙钛矿立方结构,随C缺位的增加,Mn3Sn Cx晶格常数减小,相变温区向低温移动,熵变值先小幅增加后下降。研究发现无论Dy掺杂还是C缺位都使Mn3Sn C的晶格常数减小,相变类型从一级相变逐渐向二级相变过渡,相变温区的展宽和其熵变值的增大呈现出竞争关系。因此选择适合实际应用的磁制冷材料应综合考虑相变温区的展宽和其熵变值的增大的平衡点。为确定材料类型,测量了Mn3Sn1-xDyxC系列材料的光致发光光谱、傅里叶红外光谱和紫外可见吸收光谱。通过光学测试,发现在可见光范围内材料没有显示出明显得光学带隙,也不具备光致发光。Dy和Mn离子具有光致发光的特性,光学测试表明反钙钛矿中Dy和Mn元素不以离子形式存在,材料中结合键不以离子键为主。光学测试表明材料不具备电子、转动和振动能级跃迁,对所有可见光波段的光具有相同的吸收,表现为金属特性,结合键以金属键为主。该类材料为一类性质偏向金属的金属间化合物。
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