【摘 要】
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本文结合COF与二维（2D）层状无机材料的特性,在二维层状金属氧化物层间插入有机小分子,通过后续氧化聚合反应或席夫碱反应等方式实现层间二维COF的构筑。再利用后期的碳化可以实现新颖的二维层状多孔碳纳米片/金属氧化物复合材料的制备。本文除了在二维层状模板中搭建COF材料,还开发了各种类型的二维层状碳/金属氧化物的复合材料及多孔碳材料,并研究了这些材料在二次储能领域的应用,主要研究内容如下:（1）以层
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本文结合COF与二维（2D）层状无机材料的特性,在二维层状金属氧化物层间插入有机小分子,通过后续氧化聚合反应或席夫碱反应等方式实现层间二维COF的构筑。再利用后期的碳化可以实现新颖的二维层状多孔碳纳米片/金属氧化物复合材料的制备。本文除了在二维层状模板中搭建COF材料,还开发了各种类型的二维层状碳/金属氧化物的复合材料及多孔碳材料,并研究了这些材料在二次储能领域的应用,主要研究内容如下:（1）以层状镍掺杂二氧化钛（Ni-TiO2）为模板制备了接近零体积变化的COF衍生网状碳纳米片/TiO2（MC/TiO2）复合材料。通过三聚氰胺与对苯二甲醛之间的席夫碱聚合将二维COF材料插入层间,然后在500℃下碳化将COF转化为MC。MC的引入提高了TiO2的导电性,在不改变层间距离的情况下,MC的纳米孔隙率为锂离子的插入/提取提供了额外的空间。当电流密度为0.1 A g-1时,MC/TiO2的比容量为472.7 m Ah g-1;当电流密度为1 A g-1时,MC/TiO2循环1000次,比容量保持率为65.0%。（2）通过氢氟酸将MC/TiO2复合材料中的TiO2模板除去制备可用于超级电容器的二维多孔碳（2D-MC）。2D-MC在5 A g-1的时候比容量为403 F g-1;100 A g-1的超高电流密度时,比容量仍然为195F g-1。构筑对称电容器时,20 A g-1电流密度下循环5000次后还保留初始容量的90.8%,具有良好的循环稳定性。6 M KOH作为电解液测试时,最大能量密度达到5.84 Wh kg-1。该2D-MC材料具有好的倍率性能和循环稳定性,是优异的电容器材料。（3）通过在层状Ni-TiO2的层间进行受限合成,构造了由原子定义的二维碳纳米片互插层的复合材料（Carbon/TiO2）,作为锂离子电池的负极材料具有优异的循环和倍率性能。所得复合材料在71.7 W kg-1的功率密度下显示出高比容量(568 m Ah g-1)和407.4 Wh kg-1的能量密度,在9.0 k W kg-1的功率密度下保持88.0 Wh kg-1能量密度。除了有希望作为锂离子电池阳极外,这种二维Carbon/TiO2复合材料在钠/钾离子电池、超级电容器和催化等其他领域也具有巨大的应用潜力。（4）通过简单的一锅聚合和煅烧过程合成具有3709 m~2g-1的超高比表面积的氮掺杂多孔碳（NPC）。NPC在很宽的p H范围内显示出高的比电容和出色的倍率性能。在1 M H2SO4、6 M KOH,21 m Li TFSI和1 M Li2SO4中,2 m V s-1下NPC分别获得304.3、348.0、185.4和298.0 F g-1的高比电容。在1 M Li2SO4电解质中,以NPC为电极的对称超级电容器可以在339.6 W kg-1的功率密度下以1.7 V的工作电压提供25.9 Wh kg-1的高能量密度。23000次循环后,其仍稳定保持初始比电容的84%。
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