论文部分内容阅读
氨是21世纪重要的基础化工产品之一,既是主要的最终产品,又是重要的中间体。目前普遍采用Haber合成法合成氨气,反应由于受动力学限制,需在高温、高压、催化剂条件下进行。这样除了对设备压力要求极高外,而且能耗大,产率也很难提高。随着全世界对氨需求量的不断增加以及能源问题和环境污染问题的日益突出,对高效率、低能耗、与环境友好的合成氨新方法的探索成为保证全球可持续发展的必然要求。电化学方法合成氨最早是在1995年有乔治·斯达克等提出并发表在《SCIENCE》杂志上,此方法一经提出,引起世界各国科学家浓厚的兴趣,此方法克服了传统哈伯氨合成法的热力学限制,为合成氨工业的发展开辟了一块新的天地。本文利用质子交换膜进行了低温常压电化学方法合成氨的工作,全文可分为综述部分和实验部分。在综述部分,本文对燃料电池的核心元件——质子交换膜的应用、分类以及发展趋势做了详尽的阐述。本文研究对象是全氟磺酸质子交换膜（Nafion膜）和非氟类质子交换膜中的磺化聚砜膜,因此文章中对这两种质子交换膜的结构特点、质子导电性以及在国内外研究现状做了相应的阐述。在实验部分,用氯磺酸为磺化剂,二氯乙烷为溶剂,低温下对聚砜进行改性,制备了磺化聚砜膜;同时,采用柠檬酸盐—凝胶制备了一系列具有较高电子导电率的阴极材料Sm0.5Sr0.5CoO3-δ、Ba0.5Sr0.5CoO0.8Fe0.2O3-δ、LaFe0.7Cu0.1Ni0.2O3-δ、La0.8Sr0.2CoO0.8Fe0.2O3-δ、La0.75Sr0.25Cr0.5Mn0.5O3-δ, NiO-Ce0.85m0.2O1.9阳极复合氧化物电极材料的前驱体,在高温下烧结成致密的陶瓷。用X射线衍射仪（XRD）分析对各种合成的阴极、阳极材料进行了物相鉴定,用透射电镜（TEM）对焙烧粉体形貌进行表征,并用扫描电镜（SEM）对高温烧结陶瓷样片表面的显微结构进行了扫描分析。本文将合成的各种阴极、阳极材料与质子交换膜组合成单电池用于氢气或天然气/氮气低温常压电化学方法合成氨。天然气合成氨的成功有着重要的意义,因为天然气比氢气有着更大的优势,例如世界各地的合成氨原料中,天然气所占比例有着无可比拟的优势。同时,系统研究了合成氨的最佳温度和电压条件,分析了各种可能的影响因素。所有样品都不同程度的合成了氨气,氨产率达到了10-9mol.s-1.cm-2。在利用质子交换膜低温常压合成氨方面还有许多工作要做,本文就这方面能存在的技术改造和发展方向提出了可行性展望。