稀土簇MOFs和PCN-224的合成及催化性能

来源 :辽宁大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:goodcareer
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
金属有机骨架材料(MOFs)是金属离子和有机配体桥联构成的一类网状多孔结晶材料。MOFs材料凭借其自身结构组成多样性,能够对结构进行预测、控制自身生长,还可以后合成修饰结构等已经在化学和材料化学研究领域占有一席地位。由于其表面积大,可调节的孔径等特点,使MOFs材料在催化领域发展十分迅速,目前已经被广泛的应用于光催化、电催化和许多非均相催化等方向。而一锅串联反应和常温常压下CO2偶联催化反应均是低消耗,节约能源的反应。符合当代绿色化学研究理念,具有颇高的研究价值与研究意义。本篇论文主要探究MOFs在不同催化领域的应用。总共分为四章:第一章:首先论述了MOFs材料的研究背景以及发展现状,介绍其在催化领域的应用。主要是介绍串联反应和环氧化物与二氧化碳环加成反应。第二章:合成三种六核稀土簇MOFs材料,Y-MOF-NH2、Dy-MOF-NH2、Er-MOF-NH2,并将它们应用在催化Deacetalization-Knoevenagle一锅串联反应中。这一类配合物是由带有-NH2的有机线性配体与稀土金属盐通过溶剂热合成的,同时具有高密度Lewis酸性位点和Br?nsted碱性位点。在Deacetalization-Knoevenagle一锅串联反应中展现出良好的催化效果。第三章:探究在常温常压下,PCN-224(Cu),PCN-224(Zn)和PCN-224(Cu、Zn)催化环氧丙烷与二氧化碳的环加成反应的影响。这一类配合物是经过后合成法在卟啉配体上引入单金属Zn,单金属Cu以及二者混合。在催化环加成反应中,PCN-224(Zn)展现了优于PCN-224(Cu)和PCN-224(Cu、Zn)的催化效果。第四章:对本文内容进行归纳总结。本文中合成MOFs的有机配体是连有氨基基团(-NH2)的1,1′:4′,1′′-三联苯-4,4′′-二羧酸和四(4-羧基苯基)卟啉。前者是与稀土金属形成了六核稀土簇MOFs用做一锅串联Deacetalization-Knoevenagle反应。其中,Y-MOF-NH2的催化效果尤为突出,终产物的产率可高达99.23%,并且在经过5次循环实验之后仍能保持很高的催化产率。后者是针对掺杂不同金属对二氧化碳环加成反应的影响做了实验研究。催化产率高低顺序为PCN-224(Zn)>PCN-224(Cu、Zn)>PCN-224(Cu、Zn)。混合金属MOF并没有展现出比单独金属好的催化性能。
其他文献
最短路径查询用于返回图中两点之间的最短路径,是图数据管理中的核心操作之一,一直以来都是研究者关注的热点问题。最短路径查询广泛应用在各种道路交通网络、社会网络、生物信息网络中对数据进行分析。随着实际中数据图规模的不断增大和应用领域的不断扩张,最短路径查询处理效率的进一步提升是亟待解决的关键问题。本文针对无向无权图的最短路径查询问题进行研究,具体研究如下:首先,针对实际中数据图比较稀疏且服从幂律分布的
近年来,表面微织构技术在降低摩擦副的摩擦、减小磨损和提高机械设备承载能力等方面得到了广泛的应用,合理的微织构设计可显著增强摩擦副表面的减摩耐磨性能。本文利用激光表面微织构技术和溶胶凝胶法涂覆SiO2,制备具有不同润湿性的矩形微织构表面。在聚乙烯吡咯烷酮(PVP)水基溶液润滑条件下,研究了微织构尺寸、滑动方向、润滑液浓度、转速以及表面润湿性等因素对氮化硅/铝合金摩擦副摩擦学特性的影响,研究旨在优化表
近年来国内的页岩气勘探开发正如火如荼的进行。在对页岩气进行开发过程中,需要面临技术、管理、市场等等各种风险挑战,同时也需要应对安全、环保、合同交易等各个领域的法律
表面增强拉曼光谱(SERS)是一种根据化学键的振动和结构变化,从而确定、检测物质种类的表面分析方法。通过合适的拉曼探针分子吸附在金属纳米颗粒上,利用纳米颗粒表面产生的电磁
利用粘弹性力学的本构关系,构建粘弹性Euler-Bernoulli梁的本构方程,对粘弹性Euler-Bernoulli梁的动力学行为进行数值分析。论文的主要工作如下:首先,建立了粘弹性Euler-Bernoulli梁的本构方程。研究了微分结构模型以及积分结构模型,并给出了几种常用的微分结构模型,Maxwell模型、Kelvin模型、标准线性模型,并比较了微分型结构模型和积分型结构模型的优劣,在此基
超精密加工技术是关乎国家安全和尖端科技的关键技术,是现代战争的重要支撑。超精密机床作为超精密加工的重要载体,直接决定了零件加工的精度、可靠性和稳定性。由于加工测量误差、几何尺寸、材料属性以及约束条件等的不确定性造成机床参数的不确定性,会导致其振动特性的不确定,进而影响超精密机床零件加工的精度。因此对含区间参数的超精密机床进行振动特性分析,显得尤为重要。本文基于区间算法和多体系统传递矩阵法,建立了含
全息显示(holographic display)技术具有能够完整重建三维场景的光场的能力,并且同时可提供全部深度线索以避免辐辏调节冲突,是理想的真三维显示。随着微电子信息技术、计算机技术和硅基液晶技术的不断发展,计算机全息图(computer generated hologram,CGH)因其制作简易、便于存储、传输和能够重建虚拟物体等特点,已经逐步取代了传统光学干涉法生成的全息图,在动态全息三
随着现在科学技术的发展和信息化时代的到来,互联网通信设备和系统不断的发展升级,移动通信变得更加快捷与方便。以传播对象精准、传播主体多元、传播内容及时有效等为突出特
外来植物入侵减少区域生物多样性和影响生态系统的结构与功能,目前已成为全球性的生态环境问题之一。越来越多的研究表明外来植物入侵对土壤氮循环和氮有效性的影响是其入侵
粘弹性方程和Sine-Gordon方程是两类被广泛应用于流体力学等领域的双曲型偏微分方程.根据方程特点,本文首先引入辅助变量σ=ut将原问题转化为降阶方程组系统,进而构造时间间