基于半导体光催化技术来实现清洁太阳能到化学能源的高效转化,被认为是解决能源短缺和环境污染问题的有效技术手段。尽管目前已经证实了很多半导体具有一定的光催化活性,但是传统材料内光生电子-空穴对的复合极大地限制了载流子的分离与传输,进而影响材料的光催化效率。因此,设计合成出太阳能驱动下高效的光催化剂材料是非常具有挑战性的。研究表明,通过强化半导体内部的电荷分离效率可以显著改善材料的催化活性,而构建复合光催化材料则是缓解半导体内光生载流子的复合问题,提升材料的光催化活性的有效措施之一。除此之外,要想实现光催化全分解水,还需解决析氧反应(OER)缓慢动力学造成的氧气生成效率低下的问题。磷酸银材料已被证实具有良好的可见光响应和较强的氧化能力,可以用于光催化分解水产氧,但是光生电子造成的光腐蚀现象仍然会限制磷酸银的光催化效率。本文旨在构筑以强氧化性的磷酸银半导体为主体,具有紧密接触界面以及增强的电荷分离效率的复合光催化材料。通过将磷酸银与第二相材料的有效组装,减弱磷酸银的自腐蚀现象,提高材料载流子分离传输效率,从而增强磷酸银材料的光催化水氧化活性。具体的研究内容如下:(1)基于石墨相氮化碳材料匹配的能带结构,通过对氮化碳材料进行碱处理表面改性,并结合静电驱动自组装以及离子交换作用,原位构筑磷酸银/改性氮化碳光催化复合材料。与纯磷酸银和传统的磷酸银/氮化碳复合材料相比,基于碱处理表面改性的磷酸银/鳞片状氮化碳光催化复合材料具有显著提升的可见光光催化分解水产氧活性。研究结果表明,氮化碳的表面碱处理改性优化了两种半导体间的界面性质,以及强化的电荷分离协同增强磷酸银光催化分解水产氧效率。(2)考虑到热缩聚条件对氮化碳材料合成过程的影响,论文通过调整烧结气氛及升温速率,对碱处理氮化碳材料的合成条件进行优化,进一步提升磷酸银/改性氮化碳复合材料的光催化水氧化活性。通过对优化的氮化碳材料的结构、动力学特性以及复合材料的光电性质等进行分析可知,烧结条件的优化可以得到结构更完整的氮化碳材料;基于氢氧化钾的表面预处理为氮化碳材料内引入了一定的缺陷位,可以充当电子捕获陷阱,促进氮化碳以及磷酸银/改性氮化碳Z构型复合材料的载流子的分离,确保更多的氧化性空穴参与到反应中。(3)通过对陶瓷相钛铝碳材料进行液相刻蚀和插层剥离,获得具有高电导率和丰富表面活性位点的二维碳化钛(MXene)纳米片。采用静电作用和离子交换的方法将磷酸银颗粒原位可控生长在二维碳化钛纳米片上,制备出具有良好接触界面的磷酸银/二维碳化钛(MXene)复合光催化剂。通过对材料的光电化学性质分析得知,二维MXene纳米片在复合体系中充当了良好的电荷传输介质,其优异的类金属导电性可以有效提高光催化复合材料体系中光生载流子的传输效率。光催化复合材料独特的肖特基结电子构型可以将电子从磷酸银表面分离并传输到二维MXene纳米片上,从而显著降低光生电子对半导体磷酸银材料的自还原和光腐蚀,保留在磷酸银材料价带位置上的强氧化性空穴可以更好地参与光催化分解水产氧反应。