【摘 要】
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随着我国工业进程的不断加快,废水的排放量和处理难度持续增大,传统的废水处理技术难以应对愈发严峻的水污染问题。因此,难降解废水处理技术的创新与改进是我国废水治理领域急需解决的问题。高级氧化技术（AOPs）依靠产生的大量活性氧物种可以将废水中大部分有机污染物降解甚至完全矿化,在废水处理领域具有非常广阔的前景。然而单一的高级氧化技术存在瓶颈问题,难以实现对废水的深度处理。本研究针对废水中的难降解有机污染
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随着我国工业进程的不断加快,废水的排放量和处理难度持续增大,传统的废水处理技术难以应对愈发严峻的水污染问题。因此,难降解废水处理技术的创新与改进是我国废水治理领域急需解决的问题。高级氧化技术（AOPs）依靠产生的大量活性氧物种可以将废水中大部分有机污染物降解甚至完全矿化,在废水处理领域具有非常广阔的前景。然而单一的高级氧化技术存在瓶颈问题,难以实现对废水的深度处理。本研究针对废水中的难降解有机污染物深度处理难题,通过构建协同催化活化臭氧（O3）与过一硫酸盐（PMS）的耦合体系,开发了基于羟基自由基（HO·）和硫酸根自由基（SO4·-）的高级氧化技术以期实现废水的深度处理。通过考察模型污染物氧氟沙星（OFX）的降解效果评估了催化臭氧氧化耦合过一硫酸盐工艺的协同作用,通过分析催化剂的理化性质、鉴定并评估水中的活性氧物种、推导有机污染物的降解途径等手段探究了协同体系的作用机理。主要研究内容和结论:（1）采用等体积浸渍法制备了双金属氧化物催化剂MnOx-CeO2/γ-Al2O3（MC）,在间歇实验中考察了不同氧化体系对OFX模拟废水的降解以及矿化效果,O3/PMS、MC/PMS、MC/O3和MC/O3/PMS体系对COD的去除率分别为27.85%、50.60%、67.11%和80.44%。MC/O3/PMS体系表现出了最高的降解效率以及表观反应速率常数,基于反应动力学的协同因子为1.87（（29）1）,表现出了优异的协同作用。MC/O3/PMS工艺表现出了比MC/O3工艺更宽泛的pH适用范围,循环试验也显示出催化剂具有良好的循环稳定性。无机阴离子CO32-、Cl-和HCO3-会轻微抑制MC/O3/PMS工艺的去除效果,而腐殖酸和PO43-会产生较大抑制。（2）对MnOx-CeO2/γ-Al2O3催化剂的理化性质进行了一系列表征分析,发现Mn和Ce主要是以Mn2O3和CeO2的形式存在,其以花瓣状结构均匀生长在载体表面,锰铈复合氧化物的负载提高了催化剂的Lewis酸位点浓度(10.26μmol·g-1)。电化学测试和XPS结果揭示了界面电子转移及不同价态金属之间的电子循环是决定催化剂活性的主要原因,O3和PMS的存在均能增加界面电子转移速率并产生表面氧物种,从而加速活性氧物种的产生。（3）MC/O3/PMS工艺具有最高的臭氧利用率和臭氧化指数。通过EPR和活性氧物种的清除实验发现HO·、SO4·-、O2·-和~1O2在OFX的降解过程中均发挥了作用,并通过完全捕获法得到了MC/O3/PMS工艺中HO·和SO4·-的产量分别为0.6345和0.7707 m M。使用液相色谱-质谱联用法（LC-MS/MS）检测出了OFX的15种降解中间产物并推导出了可能的降解途径,其中HO·一般以氢提取的方式攻击哌嗪基和噁嗪基部分,而SO4·-能够对喹诺酮部分进行脱羧和脱氟。
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