磷酸钒钠/碳复合物用作钠离子电池正极材料研究

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钠离子电池工作原理与锂离子电池相同,因其储量丰富且成本低,是应用于大规模电网储能的最佳储能装置。钠离子电池的性能主要依赖于正极材料。然而,现有的正极材料循环稳定性与倍率性能较差,这限制了钠离子电池的发展。NASICON型的磷酸钒钠具有开放三维网络框架结构,但其最大缺点是导电性差。研究表明,通过缩小颗粒尺寸、碳包覆、设计结构等方法可以改善其导电性差的问题。本论文针对其导电性低的缺点,采用不同的方法来改善并研究磷酸钒钠的电化学性能,具体内容如下:1、通过冷冻干燥与随后的退火处理手段制备出三维双导电骨架的磷酸钒钠/还原氧化石墨烯-碳纳米管复合物。将分别超声处理的氧化石墨烯与碳纳米管与磷酸钒钠前驱液混合,用液氮冷冻干燥3天并退火处理。在此期间,磷酸钒钠颗粒被锚定在还原氧化石墨烯与碳纳米管形成的三维双导电网络中,表现出高的初始库仑效率(>93%)与可逆容量,以及优良的循环稳定性(1C下500圈循环容量保持在105 mAh g-1)。2、通过将不同碳材料与磷酸钒钠进行球磨获得磷酸钒钠/碳复合材料。将膨胀石墨,碳纳米管,炭黑等三种碳基体与冷冻干燥法得到的磷酸钒钠前驱体进行高能球磨,得到三种不同碳基体包覆磷酸钒钠的复合材料。研究表明,膨胀石墨片层结构包覆磷酸钒钠更完全。磷酸钒钠/膨胀石墨复合材料比表面积最大,有利于电解液的浸入以及电子的传输。在1C下具有111.4mAhg-1的高可逆容量,优异的倍率性能(50 C下105 mAhg-1)和超长循环寿命(50 C下20000圈循环后 48 mAh g-1)。3、通过喷雾干燥与随后的退火处理手段制备出中空的磷酸钒钠/还原氧化石墨烯微球。将磷酸钒钠前驱液与氧化石墨烯混合并超声分散,然后混合溶液进行喷雾干燥得到磷酸钒钠前驱物/氧化石墨烯微球,最后将该微球退火处理得到中空磷酸钒钠/还原氧化石墨烯微球。受益于石墨烯的高导电性与稳定的中空微球结构,磷酸钒钠/还原氧化石墨烯微球具有高的初始库仑效率(97.6%),优异的倍率性能(20C电流密度下可逆容量为99.1 mAhg-1)和良好的循环稳定性(经过400圈循环后容量保持率为90.8%)。
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