电荷与自旋掺杂的“捆绑”是传统稀磁半导体（Diluted Magnetic Semiconductor,DMS）的固有缺陷。为了克服这一难题,本论文研制了一系列电荷与自旋掺杂机制分离的新型稀磁半导体,并在这些材料中通过引入化学压力有效的增强了铁磁关联和居里温度;揭示了材料中铁磁关联范围与自旋浓度之间的关系;在自旋玻璃态中发现了-94%以上的巨大负磁阻等新奇物性。具体内容包括:一、稀磁半导体的物理压力效应已经得到了广泛的研究,而该类材料中的化学压力效应却少有关注。我们基于本课题组之前发现的稀磁半导体材料（Sr,Na）（Cd,Mn）2As2,将其中原子半径较大的Sr2+替换为原子半径较小的Ca2+,得到了新型稀磁半导体（Ca,Na）（Cd,Mn）2As2。相比（Sr,Na）（Cd,Mn）2As2,（Ca,Na）（Cd,Mn）2As2的晶格体积收缩了6%,这表明化学压力的成功引入。同时,（Cd,Mn）As层内的键长由2.712?缩短为2.700?、键角由103.6°转变为108.9°。由此看出（Ca,Na）（Cd,Mn）2As2具有更为理想的[Mn As4]四面体构型和更短的Mn-As键长,这增大了p-d轨道杂化强度从而增强了其铁磁性相互作用。以上因素最终导致（Ca,Na）（Cd,Mn）2As2的最高居里温度比（Sr,Na）（Cd,Mn）2As2提高了50%,最大饱和磁矩提高了100%。第一性原理计算表明,通过元素替代引入的化学压力相当于对Sr Cd2As2施加了3.6GPa的外界压力,这与薄膜中晶格失配产生的应力是可以相比拟的,未来可以在薄膜中重现类似的压力调控效应。二、对于稀磁半导体而言,局域自旋间交换关联的作用范围对理解其铁磁性起源至关重要。经典的（Ga,Mn）As等材料中由于电荷与自旋“捆绑”效应,无法在单独调控电荷或自旋条件下研究铁磁交换作用的范围。因此前人的研究,没有得到交换作用距离（短程或长程）与Mn掺杂量或居里温度的对应关系。为了破解以上难题,我们研制了稀磁半导体（Ca,Na）（Zn,Mn）2Sb2,并利用该材料中电荷与自旋掺杂分离的特性,系统研究了单独调控Mn浓度（自旋浓度）对铁磁交换关联作用的影响。我们利用Arrott plot技术系统研究了居里温度附近的临界行为,从而确定了与之对应的铁磁关联范围。在固定载流子浓度的前提下,Mn掺杂量低时（小于10%）材料表现出短程铁磁关联;而当Mn掺杂量超过阈值时,铁磁关联范围逐渐向长程过渡。这是首次在稀磁半导体中观察到局域自旋浓度与铁磁交换作用距离的清晰规律,将为稀磁半导体铁磁性机制的探索提供重要线索。三、稀磁半导体的载流子浓度较低,可以很容易通过控制载流子浓度来调节其输运性质和铁磁温度,这是其优于金属材料重要特性之一。因此,输运性质的研究是稀磁半导体领域的重要研究方向,其中具有复杂形成机制的磁阻效应在基础研究和实际应用两方面都具有极其重要的意义。本文中,我们发现了一种新型的稀磁半导体材料Na（Zn,Mn）Sb。系统的磁学性能表征表明,该材料在低温下表现为自旋玻璃行为;令人惊讶的是,这种仅有短程磁有序的材料,其最大负磁阻高达-94%。结合ARPES、STM和第一性原理计算,我们发现随着Mn含量的提高,Na（Zn,Mn）Sb逐渐打开能隙。不过磁场并不改变材料的能隙宽度,因此我们认为其反常的巨大负磁阻与短程磁有序密切相关。这是在稀磁半导体中第一次观察到短程磁有序诱导的巨磁阻效应。