【摘 要】
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近年来,传统贵金属(Pt、Ru和Ir)、氢氧化物、过渡金属(Fe、Ni、Co和Cu)及其氧化物负载的多孔碳材料已经广泛应用于质子交换膜燃料电池、金属-空气电池和水分解等新兴能源储存和转化领域。由于石墨烯、气相生长碳纤维(VGCF)、碳纳米管(CNTs)及其杂化物存在制备过程繁琐、条件苛刻、高污染、产量和产率过低等问题,以生物质为碳前驱体合成生物质碳的研究受到了广泛的关注。因此本文以低廉、易获得和可
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近年来,传统贵金属(Pt、Ru和Ir)、氢氧化物、过渡金属(Fe、Ni、Co和Cu)及其氧化物负载的多孔碳材料已经广泛应用于质子交换膜燃料电池、金属-空气电池和水分解等新兴能源储存和转化领域。由于石墨烯、气相生长碳纤维(VGCF)、碳纳米管(CNTs)及其杂化物存在制备过程繁琐、条件苛刻、高污染、产量和产率过低等问题,以生物质为碳前驱体合成生物质碳的研究受到了广泛的关注。因此本文以低廉、易获得和可再生的废弃生物质(绿萝和酒糟)为原材料合成改性生物质碳复合材料,并通过系列表征手段考察材料形貌、结构、形成过程和电催化性能(包括氧还原ORR、析氢反应HER和析氧反应OER)。主要内容与结论包括以下两个部分:(1)探索应用于燃料电池装置的高比表面积和高活性碳基催化剂。本研究提出了一种廉价且环保的可用于合成N掺杂多孔碳(SD-T-N)的方法。电化学研究表明,与SD-700-N、SD-900-N、SD-800和Pre-500的极限电流密度和启动电势相比,SD-800-N拥有良好的电催化效果,其ORR起始电位和极限扩散电流密度分别为-0.003V和-5.60 m A cm-2,与传统贵金属Pt/C相当。除此以外,氧还原反应碳基催化剂SD-800-N具有较好的稳定性和耐甲醇性,经过3000次伏安测试后,SD-800-N的极限扩散电流密度损失率仅为5.45%;因此,由于所开发的氧还原反应碳基催化剂SD-800-N具有多种优异的特性,包括高催化活性,极好的耐久性,低成本和可扩展的生产方法等优点,在下一代燃料电池阴极电催化剂的开发中具有广阔的前景。(2)开发水分解领域中用于析氧反应(OER)和氢析出反应(HER)的低成本高效催化剂。以废弃酒糟为碳氮源,通过碳酸钠活化获得N掺杂多孔碳负载Co纳米粒子复合材料(Co(15)-DS-4)。在催化作用下,碱性电解液中的电极达到电流密度10 m A cm-2,过电压为0.42 V,远低于商业催化剂Ru O2(≈0.5 V)。此外,Co(15)-DS-4具有优异的水分解稳定性,经3000次循环伏安测试之后,Co(15)-DS-4的OER极限扩散电流密度仍能保持97.5%(HER极限扩散电流密度仍能保持98.3%)。因此,废弃酒糟衍生的N掺杂多孔碳负载Co纳米粒子复合材料在水电解领域具有巨大的应用潜力。综上所述,利用生物质为前驱体制备了具有氧还原、析氧和析氢催化活性的碳基功能电催化剂。本研究不仅为废弃生物质的高值化利用提供了一种新方法,也为质子交换膜燃料电池、金属-空气电池和水分解等新能源储存和转化技术的开发提供了理论支撑。
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