【摘 要】
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随着化工行业的的发展,由重金属离子引起的水环境污染问题日益严重。因此安全、节能、高效地处理含铬废水已成为当前的研究热点与难点。与吸附法、离子交换法及电解法相比,TiO2具有成本低、结构及性能稳定、环境相容性好的优点而被广泛地用于水处理中。但普通TiO2存在禁带宽度大、激发条件苛刻的缺点导致它的应用被限制。因而需制备出一种以TiO2为基底的扩宽对光响应范围的光催化剂,从而有效处理含铬废水。本研究中采
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随着化工行业的的发展,由重金属离子引起的水环境污染问题日益严重。因此安全、节能、高效地处理含铬废水已成为当前的研究热点与难点。与吸附法、离子交换法及电解法相比,TiO2具有成本低、结构及性能稳定、环境相容性好的优点而被广泛地用于水处理中。但普通TiO2存在禁带宽度大、激发条件苛刻的缺点导致它的应用被限制。因而需制备出一种以TiO2为基底的扩宽对光响应范围的光催化剂,从而有效处理含铬废水。本研究中采用溶胶-凝胶法以CTAB为模板剂制备了具有高催化活性的介孔TiO2光催化剂,对比探究了制备过程中不同溶胶pH、CTAB添加量、煅烧温度、煅烧时间四种控制条件对所制备的介孔TiO2光催化还原Cr（Ⅵ）性能的影响。借助SEM、XRD、BET、FT-IR、UV-Vis和XPS手段对材料的表面形貌、晶型、比表面积、官能团、光响应范围和元素组成方面进行了表征。研究了在模拟太阳光下不同影响因素（溶液初始pH值、介孔TiO2投加量、Cr（Ⅵ）初始浓度、反应气氛、牺牲剂及无机盐离子）对介孔TiO2光催化还原Cr（Ⅵ）反应速率的影响,探讨了介孔TiO2光催化剂的使用重复性。最后建立模拟太阳光下介孔TiO2对Cr（Ⅵ）的光催化还原反应的吸附及反应动力学模型,计算了不同溶液pH、介孔TiO2投加量、Cr（Ⅵ）初始浓度条件下的表观反应速率常数。研究结果显示,介孔TiO2光催化剂的最佳制备条件是:溶胶凝胶pH为3.00,CTAB添加量为0.20 g,煅烧温度为450.00℃,煅烧时间为120.00 min。响应面曲线优化法得到的介孔TiO2光催化剂的制备条件是:溶胶凝胶pH为3.12,CTAB添加量为0.18 g,煅烧温度为474.54℃,煅烧时间为126.47 min。制备的介孔TiO2为锐钛矿型,结晶度高,呈现圆球状,平均粒径约为10-20 nm,颗粒之间形成致密的葡萄状结构。介孔TiO2为典型的LangmuirⅣ型,比表面积为80.920 m2/g,孔容积为0.23 cc/g,平均孔径为57.4 A。官能团较纯TiO2样品无明显变化,禁带宽度为2.75 e V左右,较纯TiO2样品变窄,光催化反应后的介孔TiO2的禁带宽度较制备得到的介孔TiO2变大。经分峰后的O 1s谱图显示光催化反应后的介孔TiO2出现氧空位,Ti 2p谱图显示制得的催化剂中存在Ti3+,这是禁带宽度变窄的原因之一。介孔TiO2在模拟太阳光下光催化还原Cr（Ⅵ）的最佳反应条件是:反应溶液初始pH值为3、介孔TiO2投加量为2 g/L、Cr（Ⅵ）初始浓度为1 mg/L。通入N2或者添加Na2SO3时可以促进光催化反应的进行,通入O2或者添加Na2S2O8会抑制光催化反应的进行。在反应体系中加入一定量的空穴牺牲剂可以提高介孔TiO2对Cr（Ⅵ）的光催化还原效率,加入0.1 M时效果最好。在酸性条件下,pH值随反应时间逐渐升高,而在中性和碱性条件下,反应体系的pH没有明显变化。随着介孔TiO2光催化剂的重复使用,在反应20 min时介孔TiO2对Cr（Ⅵ）的去除率逐渐升高。计算模拟太阳光下介孔TiO2光催化还原Cr（Ⅵ）反应溶液初始pH、介孔TiO2投加量、Cr（Ⅵ）初始浓度的表观总反应速率常数得到的结果为:k1（28）1.7703C-0H（10）.01387n-0.22602C00.1206（2<pH≤4,0≤n≤2）k1（28）1.9651CH0.（10）00283n-0.22602C00.1206（4<pH≤9,0≤n≤2）k3（28）1.5806C-0H（10）.01387n0.09119C00.1206（2<pH≤4,2<n<5）k4（28）1.5818CH0.（10）00283n0.09119C00.1206（4<pH≤9,2<n<5）
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