改性石墨烯的吸附与催化性能

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摘要:石墨烯(Gr)是一种集多种优异特性于一身的新型碳基材料。为了充分发挥石墨烯的优良性质,并拓展其应用范围,本文在对石墨烯进行功能化改性的基础上,考察了其在重金属铜离子吸附和催化剂载体中的应用性能。分别采用了三乙醇胺(TEA)和氨基离子液体(氯化1-氨丙基-3-甲基咪唑,NH2IL)对石墨烯进行了功能化改性。红外、紫外可见吸收光谱及XPS等分析结果表明,三乙醇胺功能化石墨烯(TEA-Gr)的三乙醇胺与石墨烯为共价键结合,其表面含有大量的叔胺氮和羟基活性官能团。氨基离子液体功能化石墨烯(NH2IL/Gr)通过咪唑环与石墨环之间的π-π;非共价作用实现了石墨烯改性。对于TEA-Gr,考察了对Cu2+的吸附性能。结果表明,TEA-Gr对Cu2+具有很强的吸附能力,能达到3500mg/g的高吸附量水平,且其吸附模型符合分段Freundlich模型。TEA-Gr拥有如此优异的吸附性能,可能是由于TEA-Gr表面具有大量较强结合作用的叔胺和羟基,大大增加了Cu2+吸附位点的结合力和数量。对于NH2IL/Gr,将其作为载体涂层,考察了Gr/Pd/堇青石整体式催化剂的制备,并以苯乙烯和羧基苯甲醛(4-CBA)加氢反应研究了催化性能。结果表明,NH2IL/Gr能牢固均匀的涂覆于堇青石表面,堇青石的耐酸性明显提高(经硝酸溶液浸泡8h,溶出的A13+浓度仅为空白堇青石的43.2%)。同时,催化剂所负载的Pd粒子分散性好,粒径均一,平均粒径约为4nm。苯乙烯加氢反应表明,增加NH2IL和石墨烯的浓度均有利于提高催化剂的性能,但浓度过高反而会降低催化性能。而利用4-CBA加氢反应对传统的Pd/C催化剂和Gr/Pd/堇青石催化剂进行稳定性考察,研究发现前者催化活性下降了92%,而后者则仅仅下降30%,具有优异的稳定性。
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